典型海陆城市大气14CO2的时空分异特征及其在化石源CO2示踪中的应用

As the hotpots of fossil fuel CO2 emissions, the contribution of fossil fuel CO2 to the increasing of atmospheric CO2 concentration in cities is an important environmental and scientific issue. However, traditional statistical method will bring large uncertainty. A new method to identify fossil fuel CO2 is using radiocarbon (14C) in CO2 because 14C has been depleted in fossil fuels, whereas the information of atmospheric 14CO2 is still insufficient in China cities and background sites. The 14C in ambient CO2 and annual plant leaves collected from background sites, typical coastal and inland cities in China will be measured by a tandem accelerator mass spectrometer (AMS) with following purposes: (1) to ascertain the regional background level of 14CO2 in China; (2) to understand the level and spatial-temporal variations of 14CO2 and ascertain the factors that control the variations, with the focus on the diurnal variations of 14CO2; (3) to compare atmospheric 14CO2 and its controlling factors in coastal city with those in inland city; (4) to trace and compare the level and spatial-temporal variations of fossil fuel CO2 for the coastal and inland cities, based on the mass balances of CO2 and 14C . This project not only provide data to the model study of fossil fuel CO2, but also provide scientific references for the mitigation strategies of fossil fuel CO2 emissions in China to fulfill the international carbon reduction duty.

城市作为化石源CO2排放的热点区域，其浓度水平不断升高的大气CO2中有多少来自化石源的排放，是当前紧迫的环境问题和重要的科学问题。与传统的源清单相比，化石源和非化石源CO2中14C组成的差异可以为化石源CO2的示踪提供新的思路。本项目针对对城市和本底大气14CO2认识的不足，以大气CO2和一年生植物叶片的14C为研究对象，以本底大气14CO2观测为基础，通过加速器质谱技术，确立我国大气14CO2的区域本底水平；阐明典型海陆城市大气14CO2时空变化趋势，辨别驱动其变化的化石源、自然源和气象因素；重点关注城市大气14CO2的日变化和影响因素；区分海陆城市大气14CO2的异同。结合CO2和14C质量守恒方程，揭示典型海陆城市大气化石源CO2的现状与异同。本项目的开展有助于为化石源CO2的模式研究提供基础数据，同时为我国政府履行碳减排义务，制定合理的节能减排政策提供参考。

城市作为化石源CO2（CO2ff）排放的热点区域，其浓度水平不断升高的大气CO2中有多少ppm来自化石源的排放，是当前紧迫的环境问题和重要的科学问题。与传统的源清单相比，化石源和非化石源CO2中14C组成的差异可以为CO2ff的示踪提供新的思路。本项目以大气CO2和银杏叶片的Δ14C为研究对象，以本底地区（瓦里关、上甸子、临安和鹿回头）大气Δ14CO2观测为基础；研究了典型海陆城市（厦门、北京）大气CO2ff的时空变化和影响因素；重点关注了城市大气CO2ff的日变化和影响因素；还通过大气AQI污染物间接示踪了CO2ff的日变化。研究结果表明：（1）瓦里关大气Δ14CO2值具有冬春季节较低、夏秋季节较高的趋势。区域本底点上甸子、临安和鹿回头大气Δ14CO2观测到很多负值，其明显低于瓦里关全球本底值，表明CO2ff输入的影响，其年均值分别为11.5±8.2 ppm、12.7±9.6 ppm和4.6±4.3 ppm；上甸子、临安本底点有一半左右的大气CO2ff输入事件受区域传输影响，鹿回头本底点大气CO2ff输入主要受当地排放源影响。（2）北京冬季CO2ff浓度显著高于其它季节，这主要跟北京冬季取暖使用化石燃料增多以及冬季扩散条件变差有关。工作日和非工作日CO2ff无显著差异，城市周末效应不明显。夜晚CO2ff高于白天，与夜晚大气边界层高度降低有关；早晚CO2ff高峰，与机动车排放有关。冬季1月份CO2ff浓度和变化幅度高于夏季6月份。并且北京1月份夜晚CO2ff的极高浓度还与风向由白天的西北风转为夜晚的东南风，而北京周边簸箕型的地形使得CO2ff在市区聚积有关；同期 PM2.5浓度显示相似的变化趋势，进一步验证CO2ff观测结果的可靠性。（3）14C直接示踪和AQI间接示踪的结果差异在CO2ff浓度较高的北京较小，在浓度较低的厦门差异较大，在夏季浓度较低时差异也较大。去掉浓度较低的夏季值之后，AQI间接示踪的均方根差为31.6-64.2%，CO的间接示踪结果最准确。这些结果有助于认识城市大气CO2ff的浓度水平、变化特征和影响因素，可为CO2ff的模式研究提供基础数据，同时为我国政府履行碳减排义务，制定合理的节能减排政策提供参考。