复合脱氯剂/NiO协同催化含氯废塑料碳化制备杯叠碳纳米管及其在海水淡化中的应用

Transforming the urban mixed waste plastics into high value-added products is one of the most important topics in the area of polymer materials. The core scientific problem is how to realize the controllable conversion and utilization of chlorine element in the mixed waste plastics, that is, to regulate the degradation and carbonization reactions of plastics by using chlorine element during dechlorination process. In our subject, complex dechlorinating agents/NiO will be employed as combined catalysts to promote the carbonization of the chlorine-containing mixed waste plastics to synthesize cup-stacked carbon nanotubes for photo-thermal water production. The complex dechlorinating agents are consisted of alkali metal (or alkaline earth metal) and transition metal oxides or hydroxides. The matching principle of the combined catalysts and their influences on the degradation of mixed waste plastics and the carbonization of degradation products will be investigated. The dechlorination mechanism of chlorine compounds from waste plastics by complex dechlorinating agents as well as the growth mechanism of cup-stacked carbon nanotubes will be studied. The relationship among the composition of combined catalysts, the catalytic carbonization reaction, and the microstructure of cup-stacked carbon nanotubes will be explored. Besides, porous cup-stacked carbon nanotubes will be synthesized by chemical cutting of cup-stacked carbon nanotubes. The unique channels of cup-stacked carbon nanotubes connecting the inside and outside tubes will accelerate water molecule transport to improve the performance of photo-thermal water production. The relationship between the microstructure of porous cup-stacked carbon nanotubes and their photo-thermal water production performance will be established, which will offer a facile way to prepare high-performance materials for seawater desalination. This subject will provide a new approach to convert waste mixed plastics into valuable carbon products, and supply the scientific basis for recycling and reusing of urban mixed waste plastics.

城市废弃混合塑料转化成高附加值材料是高分子材料领域的重要课题。其核心科学问题是如何实现混合废塑料中氯元素的可控转化与利用，也即是在脱氯的同时还能充分利用氯来调节塑料的降解和碳化反应。本项目以含氯混合废塑料为研究对象，以碱（土）金属与过渡金属的（氢）氧化物组成的复合脱氯剂和纳米NiO作为组合催化剂，制备杯叠碳纳米管，并考察其在光热产水中的应用。研究组合催化剂的匹配性及其对塑料降解反应和降解产物碳化反应的影响规律，揭示复合脱氯剂的脱氯机理以及杯叠碳纳米管的生长机理，阐明组合催化剂的组成、废塑料碳化行为与杯叠碳纳米管微观结构的关系。另外，对杯叠碳纳米管化学裁剪制备多孔杯叠碳纳米管，利用其独特的连通管内外的纳米孔道加速水分子传输，建立微观结构与光热产水性能的关系，提供一种高性能海水淡化材料的制备方法。本项目的顺利实施，将为含氯废塑料转化成高附加值碳材料提供新途径，为城市废塑料再利用提供科学依据。

将废弃塑料转化为高附加值的碳材料是高分子材料循环利用领域的重要课题，特别是将废弃塑料制备的碳材料进一步用于能量转换与存储等领域，则极大地推动了“变废为宝”和可持续发展。其关键的科学问题是如何精确调控塑料的降解和碳化反应。本项目以废弃塑料为研究对象，通过设计合成不同含氯化合物和过渡金属氧化物为催化剂，调节废弃塑料的降解和碳化反应，制备结构可控的碳材料，并将其用于太阳能光热海水淡化制备淡水。本项目完成了研究计划的主要研究内容，具体包括如下：设计不同含氯化合物，研究了含氯化合物对塑料降解反应的调控机制，特别是对降解产物中小分子碳氢化合物和芳烃化合物的组成和分布的影响。在此基础上，合成了不同过渡金属氧化物作为催化剂，考察金属氧化物对塑料降解和碳化反应的影响机制，建立过渡金属氧化物对酯键的活化原理以及对降解产物交联反应的促进原理；表征了制备的碳材料的产率、形貌与结构，特别是微观形貌、石墨层排列结构、孔结构、表面官能团、导热性质与亲水性质，分析了碳材料的生长原理，建立了含氯化合物、过渡金属氧化物与碳材料结构与形貌的关系。将制备的碳材料用于构筑太阳能界面蒸发器，并且研究了在太阳能界面光热海水淡化制备淡水的应用，考察在不同光强和不同介质中，碳材料的产水速率和光-蒸汽转换效率，建立碳材料的微观结构与性质和光热产水性能的基本关系，深入研究水分子在蒸发器中的传输与扩散机理，明确光热产水机制。本项目的实施，不仅为废塑料升级化学回收制备高附加值碳材料提供了理论基础，还为低成本、高性能太阳能界面海水淡化的应用提供实验依据。