高砷含水层沉积物溶解性有机质的降解行为及对砷活化的影响机制

There has been increasing concern regarding the effect of dissolved organic matter (DOM) on the environmental behaviors of arsenic due to its ubiquity in the natural waters and the chemical activity. DOM is an important source of labile organic carbon in aquifers with elevated arsenic groundwater, and thus its biodegradation process would make important impacts on the variation of environmental factors on sediments-water interface and the mobilization and transformation of arsenic from sediments into groundwater. The current study will focus on the degradation behavior of DOM extracted from sediments at the sites where elevated arsenic groundwater occur linking with redox process of iron and organic carbon. The extraction and subsequent concentration procedures, the assessment of biodegradation reactivity and the microcosm experiments with natural groundwater would be done to study the degradation dynamics of DOM accompanying with arsenic mobilization. Simultaneously, 3D fluorescent spectroscopy will be employed to monitor the dynamic variations of specific DOM components. In addition, carbon &nitrogen isotopic tracer and the functional groups analysis of DOMs will be combined to reveal the mechanism of the variation of them on the mobilization and transformations of arsenic. Hopefully, the research innovation would be achieved in interpretations on relationships between the mobilization and transformation of arsenic and biodegradation behaviors of the natural organic matter components. The conclusion will benefit the improvement for the contamination mechanisms of elevated arsenic groundwater.

作为广泛存在于环境水体的一种重要活性化学组分，溶解性有机质(DOM)对砷的影响作用越来越受到重视。沉积物中DOM是高砷含水层中重要的有机碳源，其降解过程对沉积物-水界面环境因子的改变以及砷从沉积物向地下水的迁移转化具有重要作用。本项目将针对江汉平原高砷含水层中有机质氧化还原作用典型的点位，通过对沉积物中DOM的提取、富集，生物降解试验及反应性评估，地下水化学环境条件微宇宙试验等，研究砷活化过程DOM的降解行为与砷的迁移转化关系；研究将利用三维荧光技术监测砷活化过程中DOM组分的动态变化特征，在把握住DOM组分的基础上，结合碳氮同位素示踪及有机物官能团分析等，揭示DOM组分变化对砷迁移转化的作用机制。该项目将在天然有机质降解组分的变化行为与砷的迁移转化关系方面有所突破，其结论可以丰富和完善高砷地下水成因机制的理论体系。

《 高砷含水层沉积物溶解性有机质的降解行为及对砷活化的影响机制 》项目主要针对江汉平原高有机质、富铁的典型含水层，开展了如下研究：① 沉积物溶解性有机质( DOM )的提取、富集，DOM 的光谱学表征及地下水 DOM 来源分析；② 溶解性有机质的生物降解（反应性）试验；③ 地下水氧化还原发展状态及砷迁移机制研究；④ DOM 在“沉积物-地下水”氧化还原条件下的“分子”特征研究。研究结果包括：① 通过光谱学性质的相似性证实地下水 DOM 主要来源于沉积物；② 从地下水氧化还原发展状态推断砷的释放机制包括 As(V)→ As(III) 的还原溶解以及 As(V) 从铁矿物的还原解吸；③ 地下水中的 DOM 以中等稳定性的高度不饱和脂肪烃为主导有机物，地下水中顽抗有机物及易变有机物在地下水赋存都较少；④ 地下水中多环芳烃及高芳香性化合物是稳定化合物，不容易发生降解，易于降解、真正贡献于砷的还原溶解的有机物为不饱和脂肪烃及缩氨酸（肽）类化合物；含氧量较高的高度不饱和脂肪烃有机物，很可能通过铁的“桥接”络合作用增强砷在地下水中的迁移性。研究结论为地下水 DOM 来源问题提供新的（光谱学）证据；从分子水平揭示影响砷活化迁移机制中的 DOM 特征，将高砷地下水中DOM 的主要赋存形态刻画至分子类别水平，相较于传统对 DOM 描述更深进了一步；有助于加深对 DOM 赋存、变化动态认识和理解。研究取得结论具有两方面科学意义，首先是巩固了地下水 DOM 沉积物来源的论断；另外，从 DOM 的“分子”特征角度，深入揭示有机质对砷活化影响，丰富高砷水成因机制理论。