基于多同位素和BSIMM解析典型农业流域水系CH4和N2O关键产生途径及碳氮来源

Fresh water ecosystem becomes a significant source of greenhouse gases (GHG, methane and nitrous oxide) due to the tremendous carbon and nitrogen loading. Therefore, the lacking on research of greenhouse gas emission in this system caused the large limitation for the assessment of GHG global budget and the achievement of national GHG inventory. This urging the need to conduct the long-term monitor with high precise to evaluate the global emission of GHG and then elucidate the GHG origins. Consequently, we proposed this project to focus on the water system of classical agricultural small catchment in subtropical China. Firstly, to clarify the temporal-spatial variation of the diffusive flux of GHG and its response to environment variants, we conduct the field monitor on waterbody of river system based on the diffusion model method. Moreover, we discover the key methane production pathway and the contribution of end member to the diffusion transmission of nitrous oxide, by exploring the multi-apportionment analysis and Bayesian stable isotope mixed model (BSIMM). The objectives of this research are firstly to modify the default indirect emission factor of GHG provided by the Intergovernmental Panel on Climate Change, then evaluation gross emission of GHG from agricultural catchment. Simultaneously, by the multi-source apportionment, revealing the isotopic characteristics (δ13C/δ15N/δ18O/δD) of river system (water, air, GHG, deposition) and their effects on the key GHG production pathway, last but not least, quantitatively evaluating the major substrate source. In conclusion, our study can not only provide the guidance for regional agricultural production, but also can shed light on the scientific support on carbon and nitrogen loss and water pollution control.

陆地淡水生态系统承载大量碳氮基质输入而成为显著的温室气体排放源，该系统研究缺失直接限制了全球温室气体排放总量估算及国家温室气体清单编制。农业小流域在我国亚热带地区分布极为普遍，通过高效监测精确估算其河流温室气体总量并进行科学溯源已成当务之急。为此，本研究以典型农业流域水系为研究对象，利用扩散模型法开展水体温室气体扩散传输长期连续监测，应用同位素多源解析技术及贝叶斯稳定同位素混合模型（BSIMM）揭示甲烷和氧化亚氮关键产生途径及不同端元的贡献。本研究旨在完善河流水体温室气体排放估算方法，修正政府间气候变化专门委员会默认间接排放系数；同时通过多源综合解析，揭示河流（水体、温室气体、典型沉积物）稳定同位素（δ13C/δ15N/δ18O/δD）特性及其对不同产气过程的影响，综合评估河流温室气体的不同碳氮来源。为指导区域农业生产、减少养分流失和水体污染研究提供重要科技支撑。

为探寻河流水体温室气体关键产生途径及不同碳氮来源的影响。项目选择我国典型亚热带农业小流域为研究对象，基于野外长期监测，应用多同位素解析法和贝叶斯稳定同位素混合模型（BSIMM），通过连续4年的高效率研究，实现了下列研究目标：1）探明了脱甲河水体关键产CH4途径（乙酸型主导，具有明显时空变异特征），通过河网长期原位同位素监测，结合3种稳定同位素手段的联合应用，扩展了我们当前对大气CH4的理解；由于每种方法都存在缺陷，因此推荐使用多种方法进行比较研究，但具体应用应谨慎实施；同位素组成不仅可以诊断时空变化，还可以诊断生物源CH4产生途径，这对于了解潜在的气候变化反馈和确定人为CH4源（例如湿地或农业）的潜在激增非常重要。2）揭示了硝化和反硝化过程对水体N2O产生的主导作用，阐明了不同端元对其氮素（硝态氮）来源的贡献；通过δ18O-O2和δ18O-H2O估算δ18O-NO3-的方法，结合δ15N-NO3-和NO3--N浓度及δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的关系这两种方法均发现，小流域水体N2O来自混合过程，一级河段的硝化途径贡献占比明显大于其它河段。此外，利用NH4+-N、NO3--N、DOC 和 DOC/NO3等变量时空变异特征判断，DNRA过程在二到四级河段对N2O的产生具有较强的潜在贡献。3）定量评估了不同土地利用类型对脱甲河沉积有机质来源的贡献。通过贝叶斯稳定同位素混合模型（BSIMM）定量溯源，结合13C、15N和C/N指纹标志物和双同位素图谱等方法，对脱甲河不同尺度子流域碳氮有机质流失进行了评价，明确了流域内人类生产（水稻、蔬菜种植）生活（居民地粪污）主导了有机质的流失，二者贡献占比超过80%。4）通过长期高时间分辨率监测，构建了典型农业流域温室气体排放同位素多源解析研究方法体系，项目成果可为区域温室气体及碳氮养分流失控制提供科学依据，也可为减少国家温室气体清单编制不确定性和区域碳达峰碳中和政策措施制定提供方法学支撑。