南京大气复合污染条件下亚微米粒子数谱分布及增长特征研究

Submicron aerosol particle size distribution and growth characteristics of correct understanding of atmospheric aerosol on climate effect, the reason for the formation of urban haze and influence of aerosols on human health research has important scientific significance. Current research mainly focus on the number of aerosol spectrum distribution of aerosol observation, and in the process of new particle formation and growth process, influence of various precursors of their change is not in-depth discussions, which species plays a key role, still no definitive answer and explanation. In this study, based on in-depth analysis of the spectrum distribution characteristics of submicron particle number of a systematic study of the typical urban pollution gases gaseous sulfuric acid and low-volatile organic vapors on the new particle growth impact mechanism.Research by analyzing a large number of new particle formation events on observed, combined with meteorological conditions and gaseous sulfuric acid, low-volatile organic vapor concentration data, computing the characteristic parameters of new particle formation, summed up the new particle high pollution area generated events forming condition and evolution characteristics, explore the different precursor the formation, growth effect in the process of new particles, revealed new particles generate differences under different development conditions.

亚微米气溶胶的粒径分布及增长特征对正确理解大气气溶胶在气候效应，城市灰霾形成的原因以及气溶胶对人类健康的影响等方面的研究具有重要的科学意义。目前研究工作主要集中在对气溶胶的数谱分布的观测上，而对新粒子生成和增长过程中，各类前体物对其变化影响并没有进行深入的讨论，哪些物种起着关键性的作用，仍没有确切的回答和解释。本研究将在深入分析亚微米粒子数谱分布特征的基础上对城市典型污染气体气态硫酸和低挥发性有机蒸汽对新粒子增长影响机制进行系统性研究。研究工作通过对观测到的大量新粒子生成事件的分析，结合气象条件以及气溶胶前体物气态硫酸、低挥发性有机蒸汽浓度等相关数据，计算新粒子生成中的特征参数，总结高污染区域新粒子生成事件形成的条件及其演变特征，探究不同前体物在新粒子形成、增长过程中的作用，揭示新粒子生成在不同发展条件下的差异。

本研究在深入分析亚微米粒子数谱分布特征的基础上对城市典型污染气体气态硫酸和有机蒸汽对新粒子增长影响机制进行系统性研究。在此基础上根据增长过程的特征参数，比较不同污染程度下新粒子增长的反应机制。研究发现，南京灰霾天和干净天气溶胶数浓度谱均为单峰型分布，0.6-1.4m气溶胶数浓度变化最大；灰霾天表面积浓度谱的峰值要远大于干净天，且峰值向大粒径段偏移。在灰霾天EC-Secondary、Ammomium（10%） 和Sodium的比例明显升高，尤其是EC-Secondary 是干净天（4.1%）的四倍多。灰霾天不同类型粒子在不同粒径段所占比例比较均匀，二次组分所占比例较大。通过OC/EC的比值可以得到，南京北郊夏季细粒径段中主要污染源是燃煤排放和机动车尾气排放等，而燃煤源和地面扬尘排放等是粗粒径段中的主要来源。不同季节水溶性离子的粒径分布不同。春季和夏季一般在0~0.43μm粒径段水溶性离子浓度最大，秋季0.43~0.65μm粒径段水溶性离子浓度最大，冬季0.65~2.1μm粒径段水溶性离子最大。.南京夏季新粒子生成事件发生时，N10-20nm、STotal、GR、J、CS、Q和C的平均浓度分别为4880 cm-3、374µm2·cm-3、7.6 nm·h-1、3.7 cm-3·s-1、2.8×10-2s-1、2.9×106cm-3·s-1和10.5×107cm-3。气象要素和气团来向是南京市新粒子生成事件能否发生的主要决定因素。新粒子生成事件发生时温度较高，辐射较强，湿度较低，风速较大，风向稳定，以东南风为主。新粒子生成事件对爱根核模态质量浓度和水溶性离子浓度的贡献最大，其次是核模态。.通过南京和清洁地区黄山的新粒子产生过程比较发现。南京数浓度是12540cm-3，而黄山是2791cm-3。南京NPF过程中气溶胶数浓度高于黄山3-7倍，主要在10-100nm粒径段。受海洋性气团、大陆性气团和海陆混合型气团的影响，南京和黄山粒子谱浓度分别在10~50nm，100~500nm和50~200nm最大。气团来源变化对南京粒子谱的影响小于黄山清洁地区。黄山粒子增长速率（6.5-9.0nm h-1）高于南京（4.8-5.6nm h-1）。南京大气VOCs组分中烷烃在冬季最高，烯烃夏季最高，芳香烃春季最高，炔烃冬季最高，与工业生产活动相关的来源占大气VOCs 45%-63%。