电子-空穴对的界面自旋态调控有机半导体中的奇特磁效应

因弱的自旋-轨道耦合，有机半导体具有长的自旋相干扩散长度，并可能在自旋电子学方面产生重要应用。继我们在有机半导体中实现电子自旋的注入、传输与探测后[Nature 427,821(2004)；PRL 95,016802(2005)]，最近我们又发现：低温下磁致有机发光中出现的高场效应，可以作为自旋三重态激子对(T+T)演化产生自旋单重态激子的"探针"(TTA→S*→So+hv，发表在APL、JAP上)。本项目旨在利用这种灵敏的新型探针，在注入电子和空穴形成'e-h对'的主要区域，通过客体分子的掺入、隧穿层的插入、载流子的自旋极化注入等途径，重点研究'e-h对'的界面自旋态的形成及演化，以此调控有机半导体中新近出现的奇特磁效应，实现室温下的自旋态演变(TTA→S*)，在此基础上揭示这些磁效应的物理机制，并探索利用该类型磁效应发展双参数、高灵敏磁传感器的可能性，具有明显的研究价值和潜在应用。

有机磁场效应（Organic Magnetic Field Effects, OMFEs）不仅为研究有机光电器件内部的微观机制提供了一种非接触的、实时监测的手段，而且也拓宽了有机光电器件的应用范围，使其在磁存储、手写输入、新型磁性传感器等方面具有巨大的应用前景。因此，对OMFEs的有效调控，无论是在基础研究还是在器件应用方面都具有非常重要的意义。到目前为止，OMFEs的研究中存在的最大问题就是不能有效调控OMFEs，以至于对OMFEs的物理机制还存在较大争议。在本项目中，我们利用新近发现的高场效应作为自旋态演变过程的灵敏“探针”，通过在“e-h 对”复合区附近掺入客体分子、插入隧穿层以及空穴阻挡层等途径，并且借助于光电双激发驱动方式，控制“e-h 对”界面自旋态的形成及演化过程，掌握了调控有机半导体中的奇特磁效应的方法。在此基础上，利用瞬态电致发光技术、速率演变方程和激子湮灭唯象理论揭示了OMFEs的物理起源。本项目所取得的重要结果如下：(i)找到了操控掺杂体系主客体分子间的“e-h 对”的界面自旋态调控OMFEs的方法；(ii)掌握了插入隧穿层和空穴阻挡层改变界面“e-h 对”的自旋态来调控“e-h 对”和传导电荷聚集状态的途径，对OMFEs进行了有效调控；(iii)利用瞬态电致发光技术，并借助速率演变方程，确认了三重态激子对(TTA →S*→S0+hv)的自旋演变过程可以使得量子产率突破25%的理论极限；(iv)利用光电双激发驱动模式，获得了小磁场下正、负偏压的磁电导相反的变化规律，实现了对小磁场范围内的磁电导效应的调控，并结合器件中激子输运规律，证实了双极化子演变过程是小磁场下磁效应的主要原因。在本项目执行过程中，共计发表国外A1类论文8篇和国内T类论文13篇，申报和获批专利各1项，成功立项重庆市杰出青年项目、中央高校业务基金重大项目等课题。