氢气快速选择催化还原NOx的Pd基双金属催化剂研究

氮氧化物消除反应研究对于有效控制大气污染物，保护人类赖以生存的生态环境具有重要的科学意义和实用价值。氢气选择催化还原氮氧化物（H2-SCR）反应以其清洁、高效的独特优势倍受青睐。本项目旨在研究新兴的快速H2-SCR反应；利用分子筛为载体，开发低成本、高效的催化剂；寻求适宜的金属助剂及其最佳的引入方式；探讨快速H2-SCR反应机理，并以此为指导设计合成新型催化剂提供物质和理论基础。本项目不仅为氮氧化物消除提供一条新途径，而且促进材料和环境等学科的交叉融合，具有重要的学术意义。

氮氧化物消除反应研究对于有效控制大气污染物，保护人类赖以生存的生态环境具有重要的科学意义和实用价值。本项目选择清洁、高效的氢气选择催化还原氮氧化物（H2-SCR）反应为研究对象，以分子筛和氧化物为载体，以Pt和Pd为活性金属，采用浸渍法制备了一系列催化剂。课题组研究了合成条件对水热法制备分子筛载体的结晶度和晶粒大小的影响，首次提出了用于小晶粒ZSM-5分子筛合成的“无模板两步法”。在此基础上，以ZSM-5为载体考察了反应条件、金属引入方式、空速、载体硅铝比及粒径等的影响，发现在ZSM-5系催化剂上低温H2的活化是控速步骤，高温NOx的吸附是控速步骤。课题组同时考察了ZSM-35、TS-1等分子筛的H2-SCR反应活性。首次将SAPO-11用于H2-SCR反应中，发现对于Pt/SAPO-11催化剂来说，预氧化NO不利于反应的进行，这与ZSM-35分子筛催化剂的情况截然不同。此外，本项目还研究了金属助剂、引入方式对催化剂反应活性的影响；探讨快速H2-SCR反应机理，并以此为指导设计合成新型催化剂提供物质和理论基础。本项目不仅为氮氧化物消除提供一条新途径，而且促进材料和环境等学科的交叉融合，具有重要的学术意义。