铜-铈基复合氧化物多孔材料的制备及其催化性能的研究

Porous composite materials are widely applied in catalytic industry for their high specific surface area, favorable catalytic activity, stability and mass-transfer ability. Coppor-cerium oxide (Cu-Ce-O) based material is an efficient CO-selective catalytic material, often applied in the water gas shift (WGS) reaction. Researches shown that the the structure has great influence on the catalytic performance of Cu-Ce-O materials. Therefore a simple and efficient preparation method is of signality in controllable synthesis of Cu-Ce-O materials and further researches. Here we introduce a modified ultrasonic aerosol spray method to prepare high surface area Cu-Ce-O materials with porous structure which benefits the catalytic reaction. WGS reaction is picked to examine the catalytic performance of the Cu-Ce-O samples. The relationship between the structure characteristics (component, size, doping ion and so on) and catalytic properties (activity, stability and so on) of these catalysts will be carefully studied. This project will provide important experimental evidence to the application of advanced Cu-Ce-O catalysts in WGS and other energy catalysis.

铜-铈基氧化物复合材料是一类高效的CO选择性催化材料，常用于催化水煤气转换（Water Gas Shift, WGS）反应，前人研究表明其催化活性与其结构特点有重要关系。目前对多孔结构的铜-铈基氧化物的制备及其催化性能与结构的关系的探索有待进一步深入，选择一种简单高效的制备方法，实现多孔铜-铈基复合氧化物的可控合成，对于研究其结构与催化效果关系，具有十分重要的意义。本项目拟采用改进型超声喷雾法制备具有多孔结构、大比表面积的铜-铈基复合氧化物，以WGS反应作为目标反应考察所制备材料的催化性能。通过改变合成条件调控复合材料的结构特点（颗粒大小、孔结构、组分分布、掺杂离子等），研究其结构与催化性能间的“构效关系”，探索对其催化性质（活性、稳定性）实现可控调节的方式，为其在WGS反应或其它能源相关的催化反应中应用奠定研究基础。

本项目针对基础催化问题，研究了铜催化剂在能源催化相关的催化反应中的催化表现、活性位点及其构效关系。主要研究成果有：基于超声喷雾法得到的铜-铈基复合多孔氧化物体系，成功制备反式催化剂CeO2/Cu，其对水煤气转化反应的催化活性5倍于现有报道的铜系催化剂，且同时具有很好的稳定性；基于沉积沉淀法制备得到的铜-铈催化剂，发现Cu-Ce-O纳米片催化剂对一氧化碳氧化反应具有高催化活性主要是由于CuOx物种的高分散性；在过渡金属基铜催化剂研究中，Cu-Fe体系在水煤气转化反应中的活性物种为金属Cu，而其催化活性随着铜含量的变化呈现火线曲线型；而Cu-WO3体系在催化丙烯环氧化反应中，体现出较好的催化活性。本项目对于设计合成高效铜基催化剂提供了有价值的实验依据，对进一步了解铜催化剂在异相催化反应中的催化行为具有一定的意义。