缺陷对MoS2基范德瓦尔斯异质结电子性质影响的第一性原理研究

Molybdenum disulfide (MoS2) is a typical two-dimensional (2D) atomic crystal, which has strong intra-layer covalent bonding interactions and weak Van der Waals interactions between neighboring layers. Benefiting from such unique structures, MoS2 with monolayer or few-layer possesses exotic and superior physical properties. Recently, it is proposed that a large number of new Van der Waals heterostructures can be created by assembled two 2D atomic crystals with different properties with atomic layer precision. Theoretical and experimental studies have indicated that the defects in 2D atomic crystals effect on their properties greatly. Furthermore, defects always exist in the materials during the process of actual experimental preparations and device operations. Almost all of the investigations on MoS2-based Van der Waals heterostructures, unfortunately, focus on the defect-free heterostructures. Therefore, it is of crucial importance to understand the influences of defects on the electronic properties of MoS2-based Van der Waals heterostructures in relation to their practical applications. In this project, we will carry out first-principles calculations based on density functional theory (DFT) and theoretically explore the defects (native defect, intra-layer substitutional impurity and inter-layer intercalated impurity) in MoS2-based Van der Waals heterostructures. The corresponding mechanism of defects effect on the electronic properties of MoS2-based Van der Waals heterostructures will be illustrated in this work. The prospective results would provide theoretical basis for the applications of Van der Waals heterostructures and their devices.

MoS2是一种典型的二维原子晶体，其层内为强的共价键结合而层间则是弱的范德瓦尔斯相互作用，具有新奇和优异的物理性质。通过范德瓦尔斯相互作用将二硫化钼与其他性能迥异的二维原子晶体在垂直方向上进行层叠组合，可以构筑出一系列新型的范德瓦尔斯异质结。理论和实验研究表明，MoS2等二维原子晶体中的缺陷对其性质有重要的影响，且缺陷是实际的实验制备和器件运行过程中无法避免的。目前关于MoS2基范德瓦尔斯异质结的研究都是针对完美异质结，深刻理解缺陷对异质结电子性质的影响是关系到其实际应用的一个重要问题。本项目将采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，系统研究缺陷对MoS2基范德瓦尔斯异质结电子性质的影响，包括范德瓦尔斯异质结的本征缺陷、层内替位杂质缺陷和层间插入杂质缺陷，阐明这些缺陷对MoS2基范德瓦尔斯异质结电子性质影响的物理机制。预期成果将为理解相关实验及材料与器件的应用研究提供理论依据。

MoS2是一种典型的二维原子晶体，其层内为强的共价键结合而层间则是弱的范德瓦尔斯相互作用，具有新奇和优异的物理性质。通过范德瓦尔斯相互作用将二硫化钼与其他性能迥异的二维原子晶体在垂直方向上进行层叠组合，可以构筑出一系列新型的范德瓦尔斯异质结。理论和实验研究表明，MoS2等二维原子晶体中的缺陷对其性质有重要的影响，且缺陷是实际的实验制备和器件运行过程中无法避免的。目前关于MoS2基范德瓦尔斯异质结的研究都是针对完美异质结，深刻理解缺陷对异质结电子性质的影响是关系到其实际应用的一个重要问题。.本项目采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究本征缺陷和杂质缺陷对MoS2基范德瓦尔斯异质结电子性质的影响，阐明了单P空位和双P空位对BP/MoS2范德瓦尔斯异质结结构和电子性质的影响规律，以及过渡族金属原子吸附在BP/MoS2范德瓦尔斯异质结表面或者插入到异质结层间的电子与磁学性质的调控机制；同时，探讨了过渡族金属原子掺杂对单层双层二维BP电子性质影响的物理机制；构建了具有电子导电性强、扩散势垒低的WS2/NbSe2范德瓦尔斯异质结；系统研究了六种单层Janus构型的二维MXY 体系(M = Mo, W; X ≠ Y = S, Se, Te)，并对其电子性质和应变调控机制进行了探讨。另外，项目负责人在本项目预期研究计划的基础上，积极拓展MoS2及相关二维材料的物化性能与应用的研究工作。.在本项目的资助下，在Journal of Applied Physics、Journal of Materials Chemistry A、Physical Chemistry Chemical Physics、Advanced Functional Materials等刊物上发表SCI论文17篇，其中第一或通讯作者11篇；引用220余次。项目负责人还参与完成湖南省自然科学奖二等奖1项。研究成果将为实现二维MoS2及其他二维材料的物性调控、性能开发与应用提供理论基础和技术依据。