循环流化床O2/CO2燃煤中N2O和NOx的生成与控制

煤燃烧所产生CO2引起的温室效应被世界各国所重视。循环流化床O2/CO2技术结合了循环流化床和O2/CO2燃烧的优点，燃料适应广、脱硫成本低，而且燃烧产生的烟气中CO2浓度高，容易实现CO2的捕集与回收。然而，由于燃烧气氛发生显著变化，煤燃烧过程中N2O和NOx的生成机理也随之改变。目前，我国对循环流化床O2/CO2燃煤的研究刚刚起步，对燃烧中N2O和NOx的生成机理和控制研究较少。因此，本项目研究N2O和NOx在O2/CO2燃烧气氛下的生成机理和影响因素，在其生成过程进行有效控制；充分发挥密相区还原性气氛优势，还原脱除再循环烟气中的N2O和NOx；研究矿物质和脱硫剂在高CO2浓度下对煤中氮转化规律的影响，探索影响机理和涉及的气固非均相反应。通过实验研究、理论分析与数值模拟相结合，得到控制N2O和NOx排放的理论成果及循环流化床O2/CO2燃煤的设计思想，实现煤的"零CO2、低污染"燃烧。

循环流化床O2/CO2燃烧结合了O2/CO2燃烧和循环流化床技术的优点。本基金针对该技术，研究了煤在宽氧气范围内（21-55%）的燃烧特性、传热传质特性、NO和N2O生成特性、温度控制措施、粒径匹配法则。与Technique University of Denmark大学进行合作研究，在燃烧气氛下测得焦炭的还原NO活性，以及新的NO还原反应机理。得到了如下重要结论：.获得高氧气浓度（21-35%）下煤在循环流化床O2/CO2的燃烧特性、NO和N2O生成特性、温度控制措施。结果表明，通过本基金的温度控制措施，煤平均氧气浓度35%、局部氧气浓度75%时可以实现稳定燃烧；龙口煤燃烧排放烟气中NO占总氮氧化物排放量的89.3%-90.3%，而朔州煤仅占30.0%。.掌握超高氧气浓度（35-55%）下煤在循环流化床O2/CO2的燃烧规律。建成0.15MW循环流化床O2/CO2燃煤的中试系统，该系统是国内热功率最大、氧气浓度最高的实验装置。通过本基金的温度控制措施，一次风氧气浓度49.0%-53.3%、二次风氧气浓度50.8%-56.0%时仍可以安全、稳定燃烧。.研究超高氧气浓度燃烧时NO和N2O的排放规律及优化。氧气浓度约50%燃烧时，煤中氮向NOx的转化率降低到空气气氛燃烧的19%-60%，N2O的转化率降低到20%-81%。一次风氧气浓度50.4%、二次风氧气浓度50.5%、二次风流量比例40%时燃烧最优，该条件下煤中氮向N2O的转化率为5.4%、煤中氮向NOx的转化率为4.2%。.研究了不同氧气浓度燃烧时，颗粒粒径的匹配法则。燃烧高挥发分的煤时，氧气浓度对燃料的热破碎有较大影响。对高挥发分燃料，平均粒径要比常规空气燃烧增加约35%。低挥发份的神木半焦，氧气浓度对热破碎特性影响不大，粒径和空气燃烧条件下无明显差异。.与Technique University of Denmark大学进行合作研究。实验证明，循环流化床O2/CO2燃烧中存在3个新还原机理：CO2对焦炭氮转化的抑制机理，CO对焦炭氮还原NO的催化机理，灰对CO还原NO的催化机理。此外，利用原位热解制焦技术，在燃烧环境下对焦炭对NO的还原特性进行测量。合作期间建立了该反应器的NO生成与还原模型。.以上研究结论为循环流化床O2/CO2燃烧提供了理论支持和重要的实验数据，为污染物的排放控制提供依据。