基于同一敏感界面多种重金属同时检测的光致电化学适体传感器研究

Heavy metal ions have great threat to the ecological environment and people's physical and mental health. This project intends to construct the ultrasensitive photoelectrochemical aptasensors, which combined with the C60 nanocomposites as matrix and amplification of hybridization chain reaction HCR, for the the one-spot simultaneous detection of heavy metal ions (Hg2+, Ag+ et. al). With the different photoelectric active materials reponse to specific wavelengths of light, DNA nanowires are maked with different photoelectric active materials, and the instrument are programed for alternating excitation of photoelectric active materials to obtain different corresponding photocurrent signal, which thus realize the simultaneous detection of multi component. In conclusion, this project aims to establish a rapid detection method for heavy metal ions with high sensitivity, strong specificity, rapid detecting cycle and low cost, which effectively improves the detection efficiency of heavy metal ions.

重金属离子对生态环境和人民身心健康具有巨大的威胁，本项目拟以C60复合纳米材料为固定化基质，结合杂交链式反应HCR信号放大策略，构建一种高灵敏光致电化学适体传感器实现对同一敏感界面多种重金属离子（如Hg2+、Ag+等）的同时检测。利用不同光电活性物质对特定波长的光具有电流响应的原理，通过对DNA纳米线标记不同光电活性物质并对仪器进行编程使不同波长的光源对光电活性物质进行交替激发得到多种对应于不同光电活性物质的光电流信号，实现对同一敏感界面的多组分重金属同时定量检测。该项目旨在建立敏感度高、特异性强、检测快速、成本低廉的重金属离子监测的快速方法，提高重金属离子检测效率。

电化学生物传感器是将生物活性材料（敏感元件）与电化学换能器结合起来组成的生物传感器，包括电致电(EC),光致电（PEC）和电致光（ECL）生物传感器，它们三者紧密结合在一起。基于此，本项目首先设计了多种信号放大策略，如采用酶级联催化、仿酶催化、目标物循环放大、DNA纳米结构等，并基于此构建了一系列EC生物传感器用于实现传感器灵敏度的提高，为PEC同一电极敏感界面多种不同重金属离子的高灵敏同时检测提供了有力保障。同时，我们还制备了一些光电活性材料，如苝四甲酸及其衍生物，C3N4等，研究了其独特的光电性质。研究发现，苝四甲酸及其衍生物在365和623 nm处有较强的光电流响应信号，而C3N4只在365 nm处有较强的光电流响应信号。因此，本项目结合高效的点击反应和金属离子剪切目标物循环放大策略构建了一种由点击反应触发的PEC双信号输出的生物传感器用于同一敏感界面超灵敏检测三种金属离子（Pb2+，Mg2+，Cu2+）。此外，研究发现亚甲蓝MB对苝四甲酸及其衍生物在529和623 nm处的光电流响应信号有增强作用，而二茂铁Fc对其在590 nm处又有淬灭作用，基于此创新性地提出了一种基于光活性材料苝四甲酸二酐敏化/猝灭的波长分辨型PEC生物传感器用于在同一敏感界面同时检测两个组分。这种波长分辨策略通过敏化剂和猝灭剂之间的简单巧妙结合，不仅实现了对同一光电材料上两个目标物引起的信号变化的识别，而且实现了对单个敏感界面上两个分量的同时检测。以上多组分检测PEC传感器均优于之前项目申请书中所构建的PEC传感器，为PEC在环境分析和生物监测中的同时分析开辟了新的道路。