生物电化学系统促进天然固态腐殖质介导的多氯联苯生物降解的研究

Polychlorinated biphenyls (PCBs) contamination is a global issue. The pollution of PCBs is a serious threat to human health and ecology due to their chemical stability, semi-volatility, long-distance migration and bioaccumulation. Biodegradation of PCBs has been attracting attention as a promising technology with environmental benefits. The microbial anaerobic reductive dechlorination is the first and also the most important routes for biodegradation of high-chlorinated PCB congener. However, dechlorination metabolism rate is slow and electron transfer efficiency is low during the microbial reductive dechlorination. Bioelectrochemical system (BES), in which the electrode is employed as direct electron donors for the microbial reduction reaction, has been thought as a promising technology and further optimized by utilization of electron mediator. In this study, BES mediated by solid-phase humic substance (humin), which could maintain efficient electrons transfer and strengthen microbial dechlorination metabolism, will be set up and enhance the dechlorination rate of PCBs. Meanwhile, the functional groups in humin and responsible microbial community will be analyzed to elucidate the role of humin during PCBs dechlorination and explore the extracellular electron transfer process among "electrode, humin and reductive dechlorinating microorganism".

多氯联苯（PCBs）污染是一个全球性问题，因其具有化学稳定性、半挥发性、远距离迁移性及生物蓄积性等特点，严重威胁着人类健康与生态安全。生物降解作为一种清洁、经济的PCBs处理方式颇具应用潜力，对于高氯代PCBs的生物降解，微生物厌氧还原脱氯是其第一步也是最重要的一步。但是，PCBs的微生物还原脱氯降解存在脱氯菌代谢速度慢及外源电子供体传递效率低等问题。生物电化学系统（BES）可以作为一种高效的电子供体促进微生物还原反应，对提高污染物的微生物降解展现了非常有效的应用前景，电子媒介体的应用进一步优化了BES。本项目通过构建天然固态腐殖质（胡敏素）介导的BES，保持高效的电子提供和强化脱氯菌的呼吸代谢，达到有效促进PCBs还原脱氯的目的。同时通过对BES中胡敏素功能团及脱氯功能菌群进行分析，阐明PCBs微生物还原脱氯反应对固态腐殖质的依赖性，并探索“电极-胡敏素-脱氯菌”之间的胞外电子传递过程。

多氯联苯（PCBs）是一类高毒持久性有机污染物，其结构非常稳定，难以降解，尤其是商业PCB混合物（例如，Aroclor）。PCB污染存在十分广泛，已成为一个全球性环境问题。PCBs厌氧还原脱氯是高氯代PCBs进行生物降解的先决条件，但是由于环境中外源电子供体有限且传递效率低，其厌氧脱氯代谢极其缓慢。生物电化学系统（BES）阴极可以作为持续、高效电子供体以强化微生物氧化还原反应，并且腐殖质的存在作为电子媒介体可以进一步优化系统的强化。本研究以从东海沉积物中富集到的脱氯菌群为研究对象，将其引入BES，将阴极电势固定于-0.35V (vs. SHE)，结果显示BES显著提高了Aroclor1260（商业PCB混合物）的微生物厌氧还原脱氯，其中固态电子媒介体胡敏素的引入，使BES对微生物脱氯代谢的促进效果得到进一步强化，特别是针对PCB间位上氯的去除，然而溶解态腐殖酸并没有表现出同样强化效果。电能刺激及腐殖质介导没有对培养物脱氯途径产生明显的影响，仍然以四氯联苯（PCB47，PCB49，PCB51，PCB52，和PCB53）为脱氯终产物。更新培养基并舍去悬浮培养物后，仅阴极表面的生物膜仍可以维持高效的PCB脱氯活性，证明系统中阴极生物膜的形成对于BES中PCB脱氯代谢强化起到很重要的作用。循环伏安分析显示生物膜具有很好的电化学氧化还原活性。高通量及脱氯菌与脱氯功能基因定量PCR分析表明，阴极生物膜上微生物群落结构明显地受到电能刺激的影响，相比于悬浮培养物，生物膜富集到更高丰度的Dehalococcoides作为系统中PCB潜在的脱氯功能菌，并且Dehalococcoides于阴极生物膜上表现出更高的脱氯速率。BES对于促进PCB原位生物修复展现了很好的应用前景。本研究成果有助于我们理解阴极电能及胡敏素介导对Dehalococcoides进行PCB脱氯代谢强化的电子传递机理以及拓展PCBs 生物修复技术的推广、应用。