金属-螯合物在土壤电动修复中的迁移及电化学降解行为的研究

Metals are easily accumulated in somewhere of the soil matrix after chelating agent enhanced electrokinetic remediation treatments. This phenomenon reduces the effect of remediation. Up till now, there’s no unified understanding of its mechanism. Thus, the subject of this study is the mechanisms of migration and transformation behaviors of metal-chelate complexes during soil electrokinetic remediation. The aims of this study are to investigate the effect of electromigration and electroosmotic flow on the transport of metal-chelate complexes, at the same time, discuss the effect of anodic electrochemical degradation of electrochemical degradation, elucidate the mechanism of metal accumulation. Finally, prediction and verification of metal accumulation location after a chelating agent enhanced electrokinetic remediation of a real contaminated soil and to find methods to reduce accumulation effect. The results if this study will provide not only a complement of the theory of chelating agent enhanced electrokinetic remediation, but some methods to optimizing the cost-effectiveness of this treatment. This study presents an important value both in theory and application.

螯合剂优化电动修复重金属污染土壤后,易出现金属在土壤中某处大量聚集，影响了修复效果。目前学界对此其形成机制尚未有统一的认识。因此，本项目拟通过对金属-螯合物在电动修复中的迁移和转化机制进行研究，探明电渗流和电迁移交互作用对其迁移行为的影响，研究螯合物阳极电化学降解行为对修复效果的影响，阐明造成金属聚集现象的内在机制。最后，根据以上研究成果, 对螯合剂优化电动修复实际污染土壤后金属聚集位置进行预测和验证，探讨消除金属聚集现象的方法。本项目的成功实施，将能对现有螯合剂优化电动修复的理论进行补充，并能提高螯合剂优化电动修复的能效比，具有重要的理论价值和应用前景。

根据原环境保护部和国土资源部发布的《全国土壤污染状况调查公报》（2014）显示，全国土壤污染总的超标率为16.1%。重金属污染物超标点位数占全部超标点位的82.8%。电动修复技术是一种可原位使用的绿色、高效的土壤修复技术。前期研究显示当螯合剂与电动修复技术联用时可以提高土壤中的重金属解吸效果和迁移能力。然而，螯合剂增强电动修复重金属污染土壤后,易出现重金属在土壤中某处大量聚集，影响了整体的修复效果。目前学界对其形成机制尚未有统一的认识。本项目聚焦电动修复过程中金属-螯合物的迁移转化过程。利用了pH自动控制装置在恒电流条件下实现了电渗流大小和方向的调控，明确了电迁移和电渗流都可驱动金属-螯合物电动迁移出土壤。利用离子交换膜，研究了金属-螯合物的电迁移过程和电极过程，揭示了金属-螯合物与阴极产OH-易产生竞争迁移现象，明确了金属-螯合物在阳极的电化学氧化降解过程与阴极的电化学还原沉积过程。基于以上研究结果，构建了双离子交换膜辅助的螯合剂增强电动修复新方法。通过实际电镀污染土壤修复的验证实验，结果显示该方法使螯合剂在电动修复过程中更好的发挥了重金属增溶作用，削弱了“金属聚集现象”，提高了Ni与Cu的修复效果，降低了修复后土壤急性毒性，修复后土壤拥有相对更高的生态价值。本项目的成功实施，深化了我们对电动修复过程中电极过程重要作用的认识，并构建了一种新型、绿色的土壤电动修复新方法，具有重要的科学意义和应用前景。