用环氧液晶接枝石墨烯制备聚合物基高导热复合材料的机理研究

以解决目前导热材料制备过程中存在热导率低、填料分散困难、界面粘接强度低及韧性差等普遍问题为研究目标。通过对环氧液晶接枝石墨烯分子结构的优化设计，合成端基含有环氧基团的主链型和侧链型两种不同类型的环氧液晶接枝石墨烯化合物。采用原位混杂法及新颖的成型加工工艺，利用环氧液晶接枝石墨烯改性环氧树脂制备出常规方法难以获得的高导热高韧性复合材料。在多尺度范围内对环氧液晶接枝石墨烯/环氧树脂高导热复合材料的导热机理及性能进行表征和研究，探讨导热材料微观尺寸和结构、界面相容性、石墨烯表面接枝种类、液晶微纤与石墨烯导热网链的取向及成型加工工艺技术等因素对导热材料性能的影响，提出高导热材料的热传导理论及导热机理，阐明导热材料的微观结构与本征性能之间的关系。为研制开发新型高性能导热材料提供理论基础，也为相关高性能复合材料的制备提供有益借鉴。

传统导热材料制备过程中存在热导率低、填料分散不均、界面粘接强度低及韧性差等技术问题，极大的限制了材料的应用领域。本项目通过对材料的分子结构设计、构筑，合成一系列液晶接枝石墨烯化合物，并用于环氧树脂的增韧改性。主要研究内容及结果如下：. 1、三维网状结构的氧化石墨烯（3DGO）的桥联作用，对复合材料导热性能、热性能有很大地提高。在环氧树脂固化体系中加入1.3wt% 3DGO，材料导热系数从0.25 W/(m•K)提高到0.62 W/(m•K)，储能模量从2235MPa 提高到2600MPa，热分解温度提高了35oC左右。. 2、在树脂中加入4 wt%液晶接枝纳米AlN（LCE-g-AlN），材料的拉伸强度、储能模量与纯环氧树脂相比，分别提高了22.7% 和159.6%；热分解温度和玻璃化转变温度分别提高24.6oC及27.4oC。. 3、液晶微纤与片状石墨烯的协同效应，可同时提高材料的力学性能、热性能。1.0wt% 的环氧液晶接枝氧化石墨烯（TLCE-GO）可使材料的冲击强度提高到51.43 KJ/m2，拉伸强度从55.43 MPa 提高到80.85 MPa。热分解温度和玻璃化转变温度分别提高36oC和15oC。同时，材料的储能模量和损耗因子也得到了提高。. 4、利用π-π堆叠法合成多种液晶修饰苝酐/石墨烯化合物，该化合物可显著提高环氧树脂复合材料的力学性能及热性能。例如含有0.7 wt%超支化聚酯苝酐亚胺(PBI-HPG)/ RGO复合材料的冲击强度、拉伸强度及弯曲模量分别为39.6KJ/m2，90 MPa 及2195 MPa，比纯环氧树脂分别提高了50.8%， 62.3% 和 19.3%；热分解温度提高26oC，热导率从0.16W/(m•K)提高到 0.33 W/(m•K)。. 通过本项目研究结果表明，液晶化合物、导热纳米粒子及石墨烯之间的协同效应，对复合材料具有很好的增韧改性效果，能同时提高复合材料的力学性能、热性能及导热性能，这是一般常规改性剂所无法达到的，大大拓宽石墨烯材料的应用领域，具有极高的理论和应用研究价值。