共轭聚合物和铋系氧酸盐多尺度异质结光催化降解抗生素效能与机理

“Visible light response-type” photocatalyst with high activity and high stability is the core foundation for the advanced oxidation degradation of antibiotics. The project intends to design the “Conjugated polymer graphite carbon nitride” and “Bismuth oxy-acid salt inorganic semiconductor” multi-scale “heterojunction” photocatalytic materials, and construct high-performance “visible light” photocatalytic system for the degradation of typical antibiotics. By “space limited growth” theory, we put forward a kind of universal synthesis strategy for the “Conjugated polymer/Bismuth oxy-acid salt” multi-scale heterojunction photocatalytic materials, and reveal the growth rules of active components, and form the control methods in regard to micro, crystal, band structures. By discussing the relationship between material structure characteristics and catalytic degradation efficiency, by combining with the research of antibiotics degradation dynamics as well as the analysis of degradation intermediate product and abundance changes of resistance genes, the mechanism of photocatalytic degradation of antibiotics besed on the relationship of photocatalyst's microstructure-crystal structure-band structure and photocatalytic efficiency will be clarified. The project can provide the basis data for the structure optimization and high efficient application in antibiotics degradation, for the “Conjugated polymer/Bismuth oxy-acid salt” multi-scale heterojunction “visible light” photocatalytic materials.

具有高活性和高稳定性的“可见光响应型”光催化剂是高级氧化降解抗生素的核心基础，本项目拟设计“共轭聚合物石墨氮化碳”与“铋系氧酸盐无机半导体”多尺度“异质结”光催化材料，并构建高性能“可见光”光催化降解典型抗生素体系。通过“空间局限生长”理论，提出一种普适的“共轭聚合物/铋系氧酸盐”多尺度异质结光催化材料的合成策略，揭示其活性组分的界面生长规律及形成关于微观、晶体、能带结构的调控方法。探讨催化材料结构特征与抗生素降解效能的关系，结合抗生素降解动力学研究、降解中间产物及抗性基因丰度变化分析，以阐明基于光催化剂微观结构－晶体结构－能带结构与光催化效能“构效关系”的光催化降解抗生素作用机理。为“共轭聚合物/铋系氧酸盐”多尺度异质结“可见光”光催化材料的结构优化及实现高效降解抗生素应用提供基础依据。

研发具有高效稳定的“可见光响应型”光催化剂，是光催化氧化降解抗生素的核心。本项目通过高温焙烧、水热（溶剂）等方法设计了高比表面“共轭聚合物石墨相氮化碳”和高活性 “铋系氧酸盐”等组成的多尺度异质结光催化材料，从氮化碳的掺杂元素、含量、结晶程度以及铋系氧酸盐的结构类型、负载量、纳米尺度等方面进行精准调控、构建了利用可见光光催化降解典型抗生素的高性能“共轭聚合物/铋系氧酸盐”复合体系。将采用XRD、SEM 、HR-TEM和 XPS等手段等对所得产品进行系统的物相、晶体、微观结构和电子结构进行了详细地分析。利用高效液相色谱-串联质谱（HPLC-MS）、光致荧光光谱仪（PL）、电子顺磁共振谱仪（ESR）、电化学等先进的技术手段来系统评价其可见光降解典型抗生素的催化性能、测试了反应动力学参数和循环稳定性、异质结体系中光生载流子的分离和迁移行为、光催化降解体系中产生的主要活性物种，推断其可能的降解路径及降解机理。在此基础上，阐明基于光催化剂微观结构-晶体结构-能带结构与光催化效能“构效关系”的光催化降解抗生素作用机理，进一步获得一种具有普适性的“共轭聚合物/铋系氧酸盐”多尺度异质结光催化材料的合成策略，揭示了其活性组分的界面生长规律，以及形成关于微观、晶体、能带结构的调控方法。实现对具有高催化活性和稳定性的“共轭聚合物/铋系氧酸盐”多尺度异质结光催化剂的可控构筑及功能调控，以全面获取抗生素催化降解调控的科学规律和设计理论。本项研究结果为“共轭聚合物/铋系氧酸盐”多尺度异质结可见光光催化材料的结构优化及实现高效降解抗生素应用提供基础理论知识，为规模化制备高活性、高稳定性的异质结光催化剂并拓宽其实际应用提供理论根据。