PET与离子液体的表/界面作用及其溶解-降解耦合机理研究

The recycling and utilization of Polyethylene terephthalate (PET) production has become an important issue for the development of PET industry. Ethylene glycol alcoholysis is the most prospective chemical recycle process in industrial application. In this project, aiming at sloving the following problems, including the harsh reaction conditions for PET degradation of chemical methods, the slow reaction rate, and difficult separation of catalysts, it is proposed to study the interaction between surface and interface of eutectic ionic liquids and ion clusters with PET, and the structure-activity relationship between the interaction and catalysis properties. The dissolution-degradation coupling mechanism and the regulation mechanism during the catalytic degradation of PET by ionic liquids were obtained, and the essential understanding of microscopic, mesoscopic to macroscopic of PET degradation in ionic liquids was formed.

对苯二甲酸乙二醇酯（PET）回收利用已经成为PET工业发展面临的重要问题。乙二醇醇解法是最具工业化应用前景的PET化学回收法。本项目针对乙二醇醇解法存在的反应条件苛刻、反应速率慢和催化剂难分离等问题，拟研究低共熔离子液体/离子簇与PET的表/界面相互作用，以及这些相互作用与催化活性之间的构效关系，获得离子液体催化降解PET过程中的溶解-降解协同催化机理及耦合调控机制，形成对离子液体催化降解PET的从微观、介观到宏观的本质认识。重点研究：（1）低共熔离子液体表/界面性质及构效关系；（2）低共熔离子液体/离子簇与PET的表/界面相互作用机制；（3）PET溶解-降解过程中低共熔离子液体的协同催化降解机理；（4）PET溶解-降解过程中的耦合调控机制。为PET催化降解温和高效离子液体催化剂的设计提供理论基础，为我国废旧高分子材料高值化利用提供共性科学支撑。

对苯二甲酸乙二醇酯（PET）作为目前应用最为广泛的热塑性聚酯材料，其难降解的特性造成大量的环境污染和资源浪费，其回收利用已经成为PET工业发展面临的重要问题。乙二醇醇解法是最具工业化应用前景的PET化学回收法。本项目针对乙二醇醇解法存在的反应条件苛刻、反应速率慢、催化剂性能差和难分离等问题，设计合成了多种类型的低共熔离子液体催化剂，对催化剂与PET的表/界面相互作用，以及这些相互作用与催化活性之间的构效关系进行了系统研究，获得了离子液体催化降解PET过程中的溶解-降解协同催化机理及耦合调控机制，形成了对离子液体催化降解PET的从微观、介观到宏观的本质认识，主要研究内容如下：（1）设计合成了30多种低共熔离子液体催化剂，对其结构进行了详细表征，获得了准确的结构和基础性能。（2）将上述合成的离子液体催化剂应用于PET醇解过程，研究了实验因素和催化剂结构对PET醇解效果的影响，获得了最佳的醇解实验并验证了催化剂结构与其活性之间的构效关系，为催化剂设计提供了可靠的数据和理论支撑。（3）对PET的醇解过程和机理进行了系统研究，不仅从动力学方面对PET醇解过程进行了研究并获得了活化能数据；而且结合波谱分析和DFT模拟量化计算的结果，获得了催化剂与反应物之间的微观和宏观作用机理，确定了催化剂的结构与EG之间形成氢键的相互作用关系和形成机制，为PET醇解机理研究提供了参考和科学依据，为我国废旧高分子材料高值化利用提供共性科学支撑。