二维人造纳米体系光学与磁学性质的理论研究

As the first kind of single-layer artificial material, graphene extends the concept of low-dimensional structures greatly beyond the conventional limit. Not only many novel phenomena it brings, but also it finds itself in many potential applications in nanoelectronics and nano optics devices. In this project, we will study optical properties and magnetism of graphene nanoflakes as well as many other artificial two-dimensional nanostructures. Considering the distinct electron-electron interactions in graphene, we will develop a new configuration interaction approach so that tens of millions of Slater determinants can be incorporated. Furthermore, beyond the conventional framework of independent multiexcitons, we will solve the strongly correlated system to investigate the excitonic effect in the optical absorption process. For a non-magnetic structure, it is commonly conjectured that the system can not attain magnetism without resort to the application of a magnetic field. In this project, we will explore the possibility of purely electric-field induced magnetic transitions from antiferromagnetic to non-magnetic or from non-magnetic to ferromagnetic states in graphene nanoflakes. We will develop a configuration interaction approach especially for open shell systems so that we are able to study the different roles of short- and long-range electron-electron interactions in the magnetic transitions of graphene nanostructures. Finally, based on our understanding of optical and magnetic properties of graphene nanoflakes, we will extend our study to other artificial single-layer material such as MoS2 and Silicene.

石墨烯作为第一种人造单层二维材料，不仅在概念上突破了传统低维结构的极限，带来了许多新奇的物理现象，而且在纳米电子与光学器件中有着广泛的应用前景。在本项目中，我们将研究以石墨烯为代表的人造二维纳米体系的光学性质与磁学特性。针对石墨烯纳米结构中的强关联电子体系，我们将发展一套能够处理千万以上多电子基矢的组态相互作用方法来计算其基态和激发态能谱。进一步我们将突破传统独立多激子态的框架研究其中的光吸收过程，并重点阐明库伦相互作用对光吸收谱的影响。对于磁学性质，我们将研究石墨烯纳米结构中长程与短程电子间相互作用对电子自旋分布的不同影响，进而阐明其中反铁磁态形成的机制。进一步我们将探讨在石墨烯纳米片中实现外电场诱导下的反铁磁到非磁态或者非磁到铁磁态的磁性相变的可能性。最后，在对石墨烯纳米体系研究的基础上，我们将进一步探讨其他人造二维材料比如二硫化钼和硅烯纳米结构中的光学性质与磁学特性。

针对石墨烯纳米量子点，我们系统地研究了其光学能隙与准粒子能隙和激子效应之间的关系。我们采用的数值计算方案是组态相互作用方法，经过长期的优化，我们能够在有限的时间中处理千万级别的不同组态。我们的结果表明，如果石墨烯纳米量子点用Hubbard模型来描述并忽略其中电子关联相互作用的话，它的光学能隙将和用紧束缚方法得到的单粒子能隙精确地相等。这实际上是第一次成功地将库普曼定理拓展至小量子体系的光跃迁过程中。在通常的自旋电子学器件中，体系的磁性状态一般是由铁磁性的入射端或者采用类似晶体三极管中施加栅极电压来调控的。在入射端附加铁磁性材料虽然简单方便，但造成器件整体小型化困难，而加入额外的栅极又增加了器件的复杂程度。我们提出了可以直接利用施加在二端石墨烯纳米结上的偏压来控制体系的磁性状态，从而达到调控器件的输运特性。针对具有扶手椅边界的三角形石墨烯纳米量子点，我们系统地研究了其自旋单态暗激子形成的物理机制，特别是与电子间相互作用强度之间的关系。我们采用组态相互作用方法来求解具有可变相互作用强度的多电子体系。经过长期的算法优化，我们自主开发的数值计算方案能够利用有限的计算资源处理超过2千万个不同的电子组态，从而得到准确的激子能级谱。通过计算每一个激子态的复合几率，我们可以进一步确定其中的暗激子能级。研究发现激子能谱由单重和双重简并态构成，并且所有的单重简并态都是暗激子态。我们重点探讨了激子态简并度和体系对称性的关系，发现简并度和电子空穴对称性无关，主要是由三角形量子点的旋转对称性所形成，并且石墨烯子晶格对称性破缺也不足以破坏所有的暗激子态。我们最近在人造二维纳米结构的新成员—黑磷量子点的研究中取得了初步的突破。我们系统地计算了三角形黑磷量子点中激子结合能随衬底有效介电常数的依赖关系，发现了其光学能隙可以由静电屏蔽强度有效调控。