天然水体中胶体物质对碳纳米管吸附类固醇激素的影响机制研究

Nanomaterials have drawn increasing concern due to its extensive use in recent years. Thereinto, carbon nanotubes (CNTs) have been studied widely in terms of their potential environmental application as effective adsorbents for heavy metals and organic chemicals. The factors that influence the adsorption of organic chemicals by CNTs have been extensively studied under various simulated conditions to mimic surface water. However, to date, few studies have been conducted to investigate the effect of natural aquatic colloids on the adsorption of organic chemicals by CNTs. In this study, the effect of natural aquatic colloids on the adsorption of steroids by CNTs is investigated, and particular attention will be paid on the sources and particle sizes of aquatic colloids. Moreover, the role of organic and inorganic components of colloids will be further analyzed. The underlying interaction mechanisms between colloids, CNTs, and steroids are delineated. The results are significant for revealing the interaction mechanisms between colloids, CNTs, and organic pollutants, and understanding the transport and fate of coexisting organic pollutants and CNTs in natural waters. They also offer useful information to evaluate the potential environmental and health risks of CNTs.

近年来，有关纳米材料对污染物迁移转化的影响及其潜在生态危害的研究已成为国际上环境科学的前沿和热点课题之一。由于碳纳米管特殊的吸附性能，国内外有关其吸附污染物及影响因素的研究很多，但多采用实验室模拟配水，很少采用天然水样或从实际水体中分离天然胶体探讨其对碳纳米管吸附污染物的影响。本项目则以天然水体中胶体物质和碳纳米管为研究对象，以典型的类固醇激素为目标污染物，研究天然水体中不同来源和不同粒径胶体对碳纳米管吸附类固醇的影响，探讨天然胶体-碳纳米管-类固醇的相互作用机理，剖析胶体不同组分对碳纳米管吸附类固醇的影响，阐述天然水体中胶体物质对碳纳米管吸附类固醇的影响机理。该研究成果对揭示天然水体中胶体物质-碳纳米管-有机污染物相互作用机理具有重要意义，有助于全面认识和正确评价实际自然水体中碳纳米管-污染物的相互作用规律及最终归宿，并为碳纳米管应用的潜在生态危害和环境风险评价提供理论依据。

近年来，有关纳米材料对污染物迁移转化的影响及其潜在生态危害的研究已成为国际上环境科学的前沿和热点课题之一，但已有研究少采用天然水样或从实际水体中分离天然胶体探讨其对碳纳米管吸附污染物的影响。本项目则以天然水体中胶体物质和碳纳米管为研究对象，以典型的类固醇激素为目标污染物，研究天然水体中不同来源和不同粒径胶体对碳纳米管吸附类固醇的影响，探讨天然胶体-碳纳米管-类固醇的相互作用机理，剖析胶体不同组分对碳纳米管吸附类固醇的影响，阐述天然水体中胶体物质对碳纳米管吸附类固醇的影响机理。. 研究发现，胶体与碳纳米材料的相互作用、及其自身对类固醇的吸附决定了其对碳纳米管吸附类固醇的影响效果。天然泥沙颗粒抑制碳纳米材料对类固醇有机物的吸附，且随泥沙粒径的增加，抑制作用减弱。去除有机质后，泥沙表面的负电荷减少，其与碳纳米材料的相互作用增强，因此增加了其对碳纳米材料吸附类固醇的抑制作用。进一步的机理分析表明，胶体对碳纳米材料吸附类固醇的影响与其表面电荷、粒径大小、胶体对有机物的吸附特性、胶体的膨胀特性、以及碳纳米材料的构型和性质有关。利用数理模型和密度泛函理论（DFT）计算，建立了纳米材料吸附有机污染物的构效关系模型，阐释了影响吸附的主要机理；从微观分子层面，剖析了碳纳米管表面含氧官能团的种类及位置对其吸附有机污染物的影响，阐释了有机物分子构型及官能团种类对其与碳纳米管相互作用的影响。. 上述成果发表SCI期刊收录文章14篇，其中影响因子大于6.0的文章10篇。迄今为止，这些文章被引用近200次（Google scholar数据），单篇被引最高39次。其中，1篇SCI收录论文（Sun et al., Chemical Engineering Journal, 2014, 250, 119-127）2015年被ESI评为高被引论文。该研究成果对揭示天然水体中胶体物质-碳纳米管-有机污染物相互作用机理具有重要意义，有助于全面认识和正确评价实际自然水体中碳纳米管-污染物的相互作用规律及最终归宿，并为碳纳米管应用的潜在生态危害和环境风险评价提供理论依据。