磁性衬底调控单层二硫化钼系列材料的谷极化性能

In 2012, the coupled spin and valley physics is predicted and observed in single layer molybdenum disulphide series material. It is promising to design new concept photoelectronic devices with circular polarization based on single layer molybdenum disulphide series material. The realization and control of static valley polarization are essential and crucial to reach the new concept photoelectronic devices. We propose to realize the goal of static valley polarization in single layer molybdenum disulphide series material by the proximity effect of magnetic substrate. We plan to do preliminary design by using first principles calculations method, to grow samples by chemical vapor deposition method, and to analyze the structure, interface composition, electronic and optical properties by various characterization and measurement methods. Further, we plan to control the static valley polarization of single layer molybdenum disulphide series material by changing the magnetic polarization of substrate using magnetic field.

2012年，耦合的“自旋和谷”的物理特性在单层二硫化钼系列材料中被预言和观测到，因而有望设计出基于单层二硫化钼系列材料的具有圆偏振特性的新型光电子器件，而实现与调控静态谷极化是这种新型光电子器件的基础和关键。本项目提出利用磁性衬底的近邻效应来实现单层二硫化钼系列材料中的静态谷极化这一研究目标，利用第一性原理计算进行前期的设计，采用化学气相沉积方法制备样品，通过多种表征和测试手段来分析单层二硫化钼系列材料在磁性衬底上的形貌、界面组分、电学和光学性质，进而通过磁场调控磁性衬底的极化方向来调控单层二硫化钼系列材料的静态谷极化。

单层二硫化钼因强自旋轨道耦合效应及中心反演破缺，其带边在K谷附近具有显著的自旋劈裂，且自旋劈裂的方向在K和K'谷相反。这一能带特点预示着单层二硫化钼在自旋电子学和能谷电子学中具有重要的应用。然而，如何操控能谷电子是一个重要的研究课题。本项目主要分为两部分进行。一是探索其他与单层二硫化钼类似的具有耦合的自旋能谷特性的体系，二是利用磁性近邻效应调控单层二硫化钼类材料的能谷极化的性能。例如，我们提出Tl/SiC是与单层二硫化钼类似的体系，具有强自旋轨道耦合效应，同时具有中心反演对称性破缺，其能带结构显示，带边在K和K‘谷附近具有显著的自旋劈裂，且劈裂方向K和K‘谷是相反的。与单层二硫化钼不同的是，Tl/SiC体系的导带边的自旋劈裂比价带边的劈裂要大。最后，我们发现通过在SiC衬底中掺杂Cr元素，由于磁性近邻效应，K和K’谷出现能谷极化现象。单层AgBiP2Se6不仅具有强自旋轨道耦合，中心反演对称性破缺，同时具有亚铁磁性，通过理论计算，从其能带结构我们发现导带边具有非常大的自旋劈裂。最近，磁性二维材料逐渐引起大家关注，CrI3的居里温度为61K，且为绝缘体。我们将单层AgBiP2Se6于单层的CrI3形成铁电、铁磁异质结，通过理论计算，发现能带结构出现能谷劈裂特征，进而我们提出“三铁”异质结这一概念。针对单层二硫化钼类材料，我们通过理论计算，证明了磁性衬底EuS能诱导单层二硫化钼中的能谷极化。然而EuS表面的原子非饱和，与二硫化钼存在非常强的电荷转移，二硫化钼的半导体性消失，从而造成光致发光的湮灭现象。与实验课题组合作，将非晶EuO溅射到硅衬底，再将单层二硫化钼类材料转移到EuO上，通过反射谱，观察到磁学衬底增强的能谷劈裂现象。CrI3是一种良好的磁性衬底，可以诱导出单层二硫化钼类材料的能谷极化，我们通过理论计算证明了这一点，同时，我们发现CrI3中的缺陷，能够增强衬底与单层二硫化钼类材料的相互作用，从而能够增强能谷极化。在本项目的支持下，共发表包括Nature Nanotech.，ACS Nano在内的SCI论文19篇。