原子层尺度上可控的铁电薄膜L-MBE制备及其光伏效应研究

与传统半导体光伏效应不同，铁电薄膜因自发极化形成体内电场，光照铁电薄膜产生的电子-空穴对都能够被有效分离，同时，铁电薄膜也是热释电薄膜，光的热效应也能产生有效电动势，理论上具有大的光生伏特。材料的光伏效应是光伏器件的基础科学问题，制备高质量的样品是材料光伏效应研究的基础。本项目集中和系统研究高质量BiFeO3铁电薄膜的制备及其光伏效应；利用第一性原理研究铁电薄膜光伏效应机理以及电子-空穴对在铁电薄膜中的激发、分离、寿命、弛豫和传输等行为过程动力学的基础科学问题；研究BiFeO3铁电薄膜激光分子束外延(L-MBE)制备，重点研究单晶铁电薄膜的制备规律和在原子层尺度上可控的、可重复的铁电薄膜制备技术，建立铁电薄膜光生伏特与材料微结构、组分及生长工艺等的关系；采用深低温、强磁场等特殊的实验手段研究铁电薄膜中的光子、电子和空穴行为，为揭示铁电薄膜光伏效应机理提供实验证据。

系统地研究了原子尺度上可控的铁电薄膜L-MBE生长单晶薄膜的制备，掌握了单晶生长技术，获得其生长规律。成功地在SrTiO3衬底上同质外延SrTiO3、SrRuO3和BiFeO3 (BFO)单晶薄膜。使用高分辨率扫描透射电镜（STEM）研究了BiFeO3单晶薄膜的结构和生长机理，发现由于受到衬底的压应力，BiFeO3单晶薄膜的晶格常数为a=3.9156Å和c=4.0288Å（单晶块材a=c=3.97Å），有利于提高光伏特性，并且发现BiFeO3超薄单晶膜为台阶式生长。. 研究了铁电材料产生光伏效应，并选择SiO2介质材料，LaNiO3 (LNO)钙钛矿导电氧化物作为衬底材料，制备BFO薄膜，并测试其光伏性能。发现SiO2衬底上BFO薄膜在550℃退火，200 nm膜厚时，得到最大开路电压，Voc为2.4V。并且随着测试电极引脚距离的增加，开路电压呈现一个减小趋势。发现LNO衬底上BFO薄膜有着相对较好的薄膜质量和畴结构，得到更大的开路电压，并且随着测试电极引脚的距离的增加，薄膜的开路电压整体表现出上升的趋势，在550℃退火，200nm膜厚时，得到最大开路电压Voc为4.9V。研究了La掺杂BFO薄膜的开路电压，在5%，8% La摻杂的BFO薄膜表现出较大的开路电压。发现适当的离子掺杂能够提高薄膜的光伏性能。. 用第一性原理研究材料的光伏效应，采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，结合广义梯度近似的交换关联势和杂化交换关联势，理论计算发现CZT(S,Se)4合金的形成能很低，使得通过连续变化成分调控其性质成为可能。计算发现不同交换关联近似计算的带隙都随Se成分的增多单调下降，有利于其受主缺陷态能级变浅，增加载流子浓度；发现硒化物较硫化物更易于被n型掺杂，因而在p型的光吸收层表面可能出现n型反型层，有利于光生电子-空穴对的分解，从而提高光伏效应。. 研究结果发表论文SCI/EI论文37篇，其中SCI收录34篇；申请专利8项，其中2项已授权；出版科普著作1部[十万个为什么（第六版）《能源与环境》，少年儿童出版社，2013]；培养研究生8名。