沙尘天气下非均相化学过程影响大气颗粒态氮入海通量的研究

人类活动造成的大气氮排放正在迅速增加，它们进入海洋后会产生重要的生态与环境影响。但由于对过程的认识不足和海上观测资料的严重缺乏，目前人们给出的海面大气氮沉降通量及分布还有很大的不确定性。加强过程研究和观测研究是解决这一问题的核心所在。在这些过程中，特别值得关注的是春季沙尘天气的影响，虽然春季大气氮排放强度并不是最大的，但沿岸和近海大气颗粒态氮的浓度和沉降通量会明显高于其它季节。通过强化观测与模拟研究，认识沙尘天气背景下黄海沿岸和近海高颗粒物浓度、高污染气体浓度条件下的非均相化学过程及其对大气氮存在形态和在不同粒径颗粒物上分配比例的影响；研究海面特征过程（粒子潮解增长、非均相化学过程与海面波浪成长状态）作用下大气颗粒态氮在海面的沉降过程，揭示沙尘来源、强度、传输路径对大气颗粒态氮沉降通量的影响。为进一步深入研究大气氮输入对海洋环境与生态系统的影响奠定科学基础并积累基础资料。

亚洲沙尘下风向的广大太平洋既有高营养盐低叶绿素海区也有低营养盐低叶绿素海区，它们对沙尘沉降的响应比较敏感。本项目通过大气观测、数值模拟、卫星资料分析等方法分析了亚洲沙尘的传输特征、沙尘传输路径上及黄东海的气溶胶干沉降通量特征、亚洲沙尘与我国下风向海洋叶绿素a浓度的相关性、非均相化学反应可能对含氮物质浓度和相态分配的影响等方面。.（1）2002年沙尘传输路径上北京、青岛、日本福冈三地区观测结果表明，沙尘和非沙尘时期，大气气溶胶分别呈单峰和双峰分布，且沙尘期间峰值位于粗颗粒部分。气溶胶干沉降通量的粒径分布特征在沙尘与非沙尘期间一致，均表现为粗颗粒的干沉降通量随粒径增加而增大，细颗粒的干沉降通量随粒径的变化不明显。.（2）沙尘个例数值模拟结果显示，沙尘期间黄海海域PM10干沉降通量明显大于东海海域，约为东海海域的3.0倍。非均相化学反应在颗粒物表面发生后引起含氮物质如N2O5、HNO3等化学反应速率的提高，可能会引起沙尘颗粒质量浓度有一定的增大，硝酸盐在沙尘高值区颗粒物表面浓度变化不明显，但是会引起沙尘前区硝酸盐浓度的明显增高，HNO3在沙尘区周围浓度有所升高，N2O5则有降低趋势。.（3）利用卫星数据和沙尘暴发生频率统计结果分析得出，我国近海不同海区的初级生产力和叶绿素a浓度对亚洲沙尘输入响应不同，南黄海初级生产力与亚洲沙尘发生频率的相关性最明显，北黄海次之，渤海相关性最不明显，说明大气颗粒沉降是南黄海地区营养元素不可或缺的来源。.（4）涡动相关系统对大气气溶胶粒子通量的观测得出，新粒子爆发期间与非新粒子爆发期间粒子通量特征差异明显，新粒子生成时，粒子通量变化范围较大，且以60 nm粒径段以下的粒子交换为主，而非新粒子生成时期，粒子通量的变化相对较小，且主要以粒径相对较大的粒子交换为主。.（5）对青岛沿海地区总悬浮颗粒物的观测并结合Williams模型估算得出，青岛沿海地区无机氮的干沉降通量为0.068-4.10 mg•m-2•d-1，无机磷的干沉降通量为2.24-470.54 µg•m-2•d-1。青岛沿海地区颗粒态无机氮沉降平均可支持黄海海域4.10mgC•m-2•d-1的新生产力，约占黄海初级生产力的0.76%~1.12%。进一步分析表明，特殊天气下，青岛沿海气溶胶沉降可在短时间内对黄海西部营养元素有显著贡献，极有可能造成局部海域水体的富营养化，海域内藻类迅速繁殖