酸性物质输送及沉降过程中大气氨转化作用机制研究

Ammonia (NH3) in the atmosphere significantly affects acidic deposition by reacting with acidic species such as sulfuric acid and nitric acid to form ammonium salts, which are the major components of aerosol particles. Aerosols have great impacts on cloud condensation nuclei, atmospheric visibility, radiation forcing as well as ecosystems and human health. With the rapid development of online measurement techniques, it is now of great interest to study the distribution and variation of NH3 as well as its role in aerosol formation mechanism. However, only a few studies address the issue of how NH3 influences regional haze pollution on aerosol size distribution, radiation feedback and deposition, and even less is about quantitative analysis. In this study, comprehensive observations of NH3 together with inorganic components, size distribution and extinction of aerosol will be carried out to identify the key factors that affect aerosol formation and hence regional haze pollution. By incorporating 3-D numerical simulations, the influence of NH3 on the long-range acid transport and deposition can be quantified. The results will thus provide some scientific basis for government regulations aiming to reduce regional haze, acid deposition and ultimately improve the ecosystem and environment.

大气中的氨是产生和影响酸沉降的关键前体物之一，可与硫酸气和硝酸气等结合产生铵盐气溶胶，是细颗粒物PM2.5的主要组分，能够影响云凝结核的形成、改变辐射强迫，影响生态环境和人体健康。目前在线测量技术的发展，极大地促进了国际上针对大气氨的分布特征和演变规律以及其对气溶胶生成途径的影响等研究。然而，系统地研究大气氨对区域性灰霾污染的贡献，特别是在气溶胶粒径分布、辐射反馈效应以及沉降等方面的研究相对较少，尚缺乏定量的分析和阐述。本项目拟通过在京津冀地区开展针对大气氨、气溶胶无机化学组分、粒径分布以及消光特性等要素的综合观测，研究其在酸性物质的转化、输送以及沉降过程中的作用机制，判断气粒平衡体系中大气氨的过量程度，获取关键影响因子。同时，结合数值模式定量分析大气氨对不同形态干、湿沉降通量及长距离输送的影响。研究成果对区域大气灰霾治理和酸沉降的生态环境管理具有重要的参考价值。

系统地研究大气氨对区域性灰霾污染的贡献，特别是在气溶胶粒径分布、辐射反馈效应以及沉降等方面的研究相对较少，缺乏定量的分析和阐述。本项目通过在京津冀地区开展针对大气氨、氮、气溶胶无机化学组分等观测，结合数值模式定量分析大气氨对酸性物质干、湿沉降通量及长距离输送的影响，研究其在酸性物质的转化、输送以及沉隆过程中的作用机制，判断气粒平衡体系中大气氨的过量程度，获取关键影响因子。结果表明：（1）气溶胶酸度与氨过量程度呈负相关，且氨气对气溶胶的形成起到了不可忽视的作用，在污染条件下对气溶胶的形成作用更显著。（2）进一步研究发现，当污染过程持续时间较长时（大于3天），华北地区由富氨转为贫氨，此时控制大气氨排放可有效遏制气溶胶的形成，而污染过程持续时间较短（短于2天）时，污染增长时期的氨气是足量的，此时气溶胶的生消对氨气不敏感。（3）通过化学通道解析手段发现，污染期间气粒平衡反应对氨减排更敏感。游离氨的下降会降低硝酸气和氨气在气溶胶表面的气粒分配过程，更多游离硝酸气会通过区域传输和光解反应等被消耗，从而减少硝酸盐的生成。（4）卫星柱浓度显示中国氨气柱浓度从2008年到2015年整体呈现增长趋势，说明我国大气氨的作用越来越不容忽视。（5）通过改进后的云内云下湿沉降来源解析方法研究了台风登陆对我国及近周边海域氮沉降的影响，发现台风的“泵吸效应”是台风登陆后黄海和日本海高氮沉降的主要机制。.项目执行期间，共发表期刊论文10篇，其中SCI论文8篇，获得5项专利，培养了中青年人才1名和若干名具有国际视野的硕士和博士生。国际合作方面，项目负责人积极组织亚洲多模式国际比较计划（MICS-Asia），担任空气质量模式组负责人，团队研究生获批中科院国际合作交流项目1项，研究成果应用于中华人民共和国70周年庆祝活动中，定量评估了降水对气溶胶的清除作用。综上所述，本项目研究成果对区域大气灰霾治理和酸沉降的生态环境管理具有重要的参考价值。