重灰霾天气过程气溶胶的颗粒荷电、碰撞与聚并机理研究

Severe haze events occurring in north china are often characterized by calm atmosphere and low atmospheric boundary layer. Statistical analyses of a large number of measured data indicate that the abrupt rise of PM2.5 mass concentration，the dramatic change of the proportion of charged particles in aerosols at the onset of severe hazes, and the increment of average particle size at the levelling off with high PM2.5 concentration are attributed to the variations of mechanical behaviors among particles, which results in a quickly aggregation of particles and leads a further enhancement of physical-chemical reactions on particle surfaces. In this study, time-series data of air quality with meteorological factors are analyzed to clarify the transformation of meteorological factors during the abrupt rise of fine particles. A new statistic variable (6-hour variance) for relative humidity analysis and M-K method for testing are adopted to identify the effect of atmospheric moisture and the physical-chemical impact on the abrupt rise of fine particles. Then the physical-mechanical model of the size spectrum of atmospheric fine-particle evolution is established for numerical simulations. It’s expected to develop a discrete element model (DEM), covering the micro-adhesive interactions among fine particles (i.e., van der Waals force, liquid bridge force, and electrostatic force) and the Brownian motion in the aerosol-atmosphere two-phase system, and explore the collision, coagulation, broken-up and aggregation behaviors among aerosol particles. Thus, the dynamics collision of multi-particle and the interactions between the fluids inside agglomerate voids and the fluid in free space can be simulated at advanced level, from which, the evolvement rule of aerosol size spectrum will be obtained and the knowledge for prevention of haze weather will be enhanced.

中国北方频出的重灰霾污染事件其气象条件表现为区域性静稳天气，大气边界层低。观测数据表明重灰霾天气过程早期有细颗粒物质量浓度爆发式增长以及颗粒荷电水平显著变化、后期气溶胶粒径谱平均粒径增大，可归因于气溶胶颗粒间力学行为改变导致的快速颗粒聚并以及发生在颗粒表面的复杂物理-化学作用。本项目分析重灰霾天气空气质量和气象要素时间序列数据，明晰细颗粒物爆发式增长过程的气象要素变化规律；以6小时湿度方差统计量和M-K检验，辨识大气水分条件与细颗粒物爆发式增长的物理和化学作用；通过大气环境颗粒荷电观测实验、细颗粒物粒径谱演变的两相过程物理-力学建模，发展离散单元方法，包括考虑粘附力（范德华力、液桥力、静电力）以及布朗力，描述气溶胶碰撞、聚并、破碎以及气溶胶聚团的行为，开发多粒子碰撞动力学方法模拟气溶胶聚团孔隙内流体和聚团外自由空间内的流体流动，获得气溶胶粒径谱演变的规律，为灰霾天气防治提供新的理论认识。

本项目首先发明了大气颗粒物荷电的外场观测方法，自行研制了大气颗粒物荷电的外场观测设备和室内控制实验设备。在2018年冬季和2019年不同季节，对近地层气溶胶颗粒进行了颗粒电荷观测实验，分析颗粒荷电与大气颗粒物浓度以及气象要素的关系。实验结果表明：大部分气溶胶颗粒带有净的正电荷或负电荷；细颗粒物PM2.5浓度的升高与颗粒的电荷量之间存在较强的滞后关系，进一步说明灰霾的形成与颗粒荷电有关。.其次，根据国家环境监测国控站网（www.cnemc.cn）的数据，选取北京、石家庄和西安三个城市作为京津冀和汾渭平原的代表城市，统计2013-2021年冬季重灰霾天气过程的气象时间序列数据，分析了重灰霾天气事件PM2.5爆发式增长（平均小时质量浓度增长率达到27.9 μg m-3 h-1）的161次事件，发现87次事件（占比54%）出现在低湿（相对湿度小于60%）过程，与目前大家公认的灰霾天气事件均发生在高湿过程相矛盾，也动摇了高湿条件下非均相化学反应解释PM2.5爆发式增长的机制。根据室内控制实验与外场观测颗粒荷电实验的比较分析，首次提出了重灰霾天气爆发式增长过程的颗粒荷电激发机制，进一步分析了爆发式增长过程相对湿度波动行为，低湿条件下约83%的事件呈现湿度强波动，据此提出了颗粒表面的荷电机制。.在理论研究上，定量解析了污染天气发展中颗粒物浓度增长的物理-化学贡献，重灰霾天气颗粒物的短时快速增长过程中，虽然物理和化学贡献在不同城市间差异较大，但对灰霾天气发展均有重要影响。.通过分析不同粒径颗粒在不同间距条件下颗粒之间的相互作用力，采用JKR（Johnson–Kendall–Roberts）粘附理论，成功将粘附作用力（范德华力、液桥力、静电力）以及布朗力引入到软球DEM模型，拓展的软球DEM模型可以更准确地描述大气颗粒碰撞、聚并和碎裂等行为。对于理想街谷内植被存在对颗粒物扩散影响的数值模拟研究表明，植被在一定程度上改变街谷内的气流宏观湍流强度，对街谷内污染物的移除效率产生影响；建筑物的布局影响到近地层的大气湍流及颗粒物的扩散。