基于磁性硅纳米粒子的双功能比率荧光探针的构建及其对环境污染物的检测及清除作用研究

The environmental pollutants such as heavy metal ions have caused serious harm to human health and ecological environment. Thus the rapid detection and efficient treatment of environmental pollutants have become an important issue to be solved in all over the world. At present, there are still many problems about the detection technologies for environmental pollutants, such as complex sample pretreatment, time-consuming operation, expensive instrument and unsuitable for rapid detection and continuous on-line analysis et.al. This application plans to design and prepare series of bifunctional ratiometric fluorescent magnetic nanoprobes containing magnetic nanoparticales, luminescent quantum dots and functional fluorescent dye molecules by means of utilizing nano-synthesis technology, molecular assembly technology and surface functionalization technology of SiO2 shell. On the basis of exploring the selective response and efficient seperation and enrichment mechanisms, a novel magnetic nanosensor based on fluorescence resonance energy transfer mechanism is prepared. Combined with modern environmental analysis methods and detection techniques, this series of probes are applied to environmental water system for the purpose of type and concentration detection and seperation and enrichment of environmental pollutants. The results of this study will provide valuable theoretical reference and technical support for the detection and treatment of environmental pollutants.

环境中重金属离子等污染物对人类健康及生态环境已造成了严重危害，对环境污染物进行快速检测及高效治理已成为世界各国亟待解决的重要课题。针对目前环境污染物检测技术所存在的样品前处理复杂、操作费时、所需仪器昂贵、不适宜进行现场快速检测和连续在线分析等缺陷，本项目计划通过纳米合成技术、分子组装技术及二氧化硅壳表面修饰技术等手段，将高磁性纳米材料、良好发光特性的量子点和高选择性识别能力的功能化荧光染料分子有机结合，发展一系列高效检测和分离富集环境污染物的双功能比率荧光磁纳米探针。通过探讨探针对目标分子的选择性响应机理及高效分离富集的微观机制，建立基于荧光共振能量转移信号输出机制的磁纳米传感器件。结合现代环境分析方法及测试技术，将该系列探针应用于环境水体，实现对重金属离子等环境污染物的种类和浓度检测，并对其进行有效的分离富集，为环境污染物的检测和治理提供理论依据和技术支持。

本项目针对环境中重金属离子等污染物对人类健康及生态环境已造成严重污染，而现有的分析检测技术存在着样品前处理复杂、操作费时、所需仪器昂贵、不适宜进行现场快速检测等现状，制定了采用有机分子及纳米粒子等材料来构建荧光探针，实现高效检测环境重金属离子及生物分子的研究方案。在基金的支持下，本项目将罗丹明B与萘酰亚胺类衍生物共价结合在一起。在萘酰亚胺衍生物的激发波长的激发下，Cr3+的加入引起探针体系内发生从萘酰亚胺到罗丹明B的能量转移过程，获得了对Cr3+有优良选择性的双开关型FRET Cr3+荧光探针。项目所合成的双席夫碱衍生物荧光分子探针实现了对Al3+和Cu2+的同时检测，有效扩大了单一探针的应用效率及范围。在此基础上，本研究构建了基于有机分子与无机纳米粒子的复合物荧光探针。我们将以胸腺嘧啶修饰的碳点作为荧光探针，实现了对实际水样中Hg2+的选择性检测。我们构建的基于罗丹明衍生物和石墨烯量子点复合物的FRET型比率荧光探针对Hg2+具有优良的选择性和响应能力，荧光颜色的明显转变也为Hg2+的可视化检测提供了依据。此外，本研究还制备了环境友好、无毒性的氮掺杂碳量子点，实现了对水体中痕量次氯酸的快速可视化检测。作为项目的拓展，我们还开展了基于绿色荧光蛋白发色团HBI的探针体系的构建及其应用研究。通过在HBI的不同位点引入谷胱甘肽、核苷等生物小分子得到的荧光探针，实现了对人血清白蛋白及胰蛋白酶等重要生物大分子的快速高效检测。上述研究不仅基本完成了当前项目的研究计划，也为后续的深入研究奠定了基础。.项目研究结果已在SCI期刊发表17篇学术论文，申请了1项中国发明专利，目前还有2篇研究论文在出版中。