气固两相流介观反应模型与应用

The gas-solid fluidization system embraces complex coupling among flow, heat/mass transfer and reaction kinetics over a wide range of spatial-temporal scales, on which the meso-scale flow structure in the form of cluster or bubbles plays a critical role. The pseudo-fluid model is based on local equilibrium assumption and neglects the effects of sub-grid meso-scale structures, thus, it is not suitable for simulating heterogeneous gas-solids flow and reactions. It is necessary to build the meso-scale model based on the physical simplification of real processes. This model can describe the transfer phenomenon and reactions more accurate. It has been proven that the Energy-Minimization Multi-Scale Model, EMMS, can predict the flow behaviors in a fluidized bed. However the effects of the local heterogeneous flow structure on the transport phenomenon and reactions also need to be studied. Firstly, we try to propose the structure-dependent multi-fluid reaction model with the analysis of the heterogeneous flow structure in the gas-solid fluidization, and compare the essential difference with the TFM model. Secondly, by analyzing the stability condition and the assumption that mass transfer and heterogeneous reaction process is balanced in the cluster-based or bubble based structure, the sub-grid structure parameters can be determined. Then the heterogeneous indexes for reaction can be defined and calculated. Thirdly, the effective heterogeneous reaction rate can be the interface connecting with the TFM model to realize the simulation of the industrial scale fluidized bed reactors. And the experiment and operational parameters will be used to test and improve the new model. So we can obtain the method to simulate the fluidized bed, considering the effects of meso-scale heterogeneous flow structure on the transfer phenomenon and reactions. Finally, guiding the inspection of industrial equipment and optimizing the operation conditions .

气固两相流是典型的多尺度时空耦合的复杂系统，其中介尺度流动结构（如团聚物或气泡）起关键性的作用。基于均匀假设的拟流体模型对于气固非均匀流动反应体系是不合适的。需要在合理物理简化的基础上建立介尺度模型，准确描述流化床中的“三传一反”行为。能量最小化多尺度（EMMS）模型在流化床流动模拟中得到了很好的应用，但介尺度结构对于传递现象和反应的影响亟需研究。本申请拟从以下三个方面开展工作1）基于EMMS结构建立介尺度多相反应模型，探究其与传统双流体传质反应模型的本质区别；2）利用稳定性条件与传质反应平衡假设得到微元介尺度结构参数，定义并计算反应修正系数；3）以具有多尺度特征的表观反应系数为接口，将模型与CFD软件相耦合，并通过实验和工业装置运行数据进行模型验证和改进。进而形成考虑介尺度结构影响的反应模拟方法，为装置的科学监管和性能优化等提供理论基础和仿真实践。

气固循环流化床反应器是一个流动、传热/传质和反应多尺度时空耦合的复杂系统，其中介尺度流动结构（如团聚物或气泡）起着关键性的作用。基于均匀假设，忽略了亚网格介尺度结构影响的传统双流体模型（two-fluid model, TFM）对于模拟气固非均匀流动反应体系是不合适的。需要在合理物理简化的基础上建立介尺度模型，才可准确描述流化床中的“三传一反”行为。.为了考虑介尺度非均匀结构对于传质、反应的影响，本研究提出了基于EMMS结构的多流体传质和反应模型，此模型在局部平衡或网格内没有非均匀结构的假设时，可以退化为TFM框架下的传质和反应模型。应用该模型分别在基于团聚物或气泡的流动结构下分析传质、反应过程，定义了反应和传质的非均匀因子，以修正TFM传质反应模型。.为研究气固流动结构对于反应的影响，进行了冷态实验，在实验过程中发现多相流系统中应用广泛的基于互相关算法的颗粒速度测量在不同流型中的测量质量差异很大。典型的如快速流化床(FFB)和气泡流化床(BFB)的测量颗粒速度的精度。与FFB相比，BFB中测量的颗粒速度具有较低的数据重复性，较高的无效数据百分比较高，对最大互相关系数阈值的选择灵敏度较高。并通过CFD模拟方法，通过“虚拟误差量化”方法对造成不同流型下的测量质量差别的机理，是由互相关算法测量的本质缺陷造成的。.在一套百万吨级工业FCC提升管中，基于多相欧拉模型耦合EMMS曳力和传质、油滴汽化和十二集总反应动力学模型，对比研究不同原料油雾化液滴粒径和起始汽化温度下各相和反应组分浓度场、温度场分布和结焦程度。结果表明，模拟方法可较准确预测汽化、反应结焦过程，不同雾化液滴粒径和起始汽化温度通过流场分布和汽化快慢影响液相油滴汽化率和反应转化率。对三种不同的进料结构对于产品收率和结焦的影响进行了研究，发现提升高度并从传统的向上喷射改为向下35°喷射时可以有效的减少结焦的可能性且汽油、液化石油气等主要产品的收率增加。