磁性团簇上由激光诱导的超快自旋操控研究

With the increasing demand for high-density storage and high-speed processing capability in spintronics, ultrafast spin dynamics in magnetic nanostructures has become one of the most intriguing issues of magnetism in recent years. In the present proposal, by using first-principles calculations we systematically investigate the laser-induced ultrafast spin manipulation in Co_3^+ with different structural configurations, and study the influences of geometries (linear and triangular) and molecular ligands (CO and CH_3OH) on the electronic structures, spectroscopic properties and spin dynamics of different Co_3^+ clusters; Meanwhile, the role of molecular rotational degrees of freedom in spin dynamics and the possibility of laser-induced molecular rotational control will be investigated; By properly cooperating the achieved spin flip, spin transfer, or spin crossover processes, the potential spin logic functionality for each cluster will be explored. The research in this project will provide a significant theoretical reference for the designation of nanodevices with specific spin functionality, and thus is quite important for spintronics applications as well as the future ultrafast molecular rotational control.

随着自旋电子学中对高密度信息存储和高速信息处理能力要求的日益提高，纳米尺度磁性结构上超快自旋动力学成为了近年来的研究热点之一。本项目基于第一性原理计算，系统研究具有不同几何结构的Co_3^+团簇上由激光诱导的超快自旋操控，总结不同构型（线性和三角）和配体（CO和CH_3OH）对团簇电子结构、光谱性质和自旋动力学特性的影响规律；同时，研究分子转动自由度对自旋动力学的影响机制，探索激光诱导下分子转动操控的可能性；通过对所得超快自旋翻转、自旋转移或自旋交叉等操控结果的分析，探索基于团簇结构实现自旋逻辑功能的新方案。本研究将对具有特定自旋操控功能的纳米器件的设计及其在自旋电子学的应用提供重要的理论依据，并为超快分子转动操控的实现奠定基础。

本项目通过对具有不同配体的Co_3^+团簇的研究，分析了各体系的几何构型、电子结构、光谱性质、超快自旋动力学及分子转动动力学特征，得到了一些规律性认识，取得了一系列创新性成果。其中，在超快自旋动力学的实现方面，本项目组在Co_3^+(CH_3OH)，Co_3^+(CO)，Co_mBz_n^{+/0}等多种团簇上实现了基于Λ进程的飞秒级自旋翻转和自旋转移。特别地，在Co_3^+(CO)团簇上得到了在三个磁中心之间的超快自旋转移循环，从而为实现其在超快自旋移位寄存器的应用提供了可能；在Co_mBz_n^(+/0)团簇（Bz: C_6H_6; m,n=1,2,3）中，实现了CoBz^+上的单重态和三重态之间的超快自旋交叉和Co_2Bz上飞秒级的自旋翻转－转移动力学，前者根据Goodenough-Kanamori规则最易实现（所需激光能量、强度和半高宽较其他动力学均为最小），后者可用于分子自旋开关。同时，通过引入分子自由度，在Co_3^+(CO)团簇得到了激光诱导的伴随着y组分自旋部分翻转的超快分子转动翻转动力学，为超快分子转动操控的实现及相关自旋电子学器件的应用提供了可能性和理论指导。另外，在研究配体分子影响机理之外，还对Ni_3(CH_3OH)团簇，Fe-Bz团簇，内嵌富勒烯Y_2C_2@ C_{82}-C_2(1)结构和反铁磁绝缘体Cr_2O_3上的超快自旋动力学进行了研究，探讨不同磁中心和不同维度材料在多电子能级和自旋动力学操控行为上的差异。这些研究对于分子尺度超快自旋动力学机制的完善和新型分子器件的设计具有重要意义，进一步推动了分子自旋电子学器件在高密度信息存储和超快信息处理应用方面的发展。