硅烯及其纳米结构的自旋轨道劈裂的理论研究

Silicene, a graphene-like two-dimensional honeycomb structure of silicon, has almost all exotic properties which are owned by graphene. Different from the planar structure of graphene, the low-buckled structure of silicene strengthens the hybridization between σ orbital and π orbital, which makes its spin-orbit coupling (SOC) stronger than that of graphene. The theoretical work has shown that the quantum spin Hall effect can be realized in silicene, which makes it an ideal material to build spintronics devices. However, the SOC effect of silicene can not meet the requirements of practical devices. It is necessary for us to enhance the SOC effect through some effective methods. Using first-principles calculations, the prime goal of this project is to modulate the SOC effects in silicene through the adsorption of impurities and metal substrates, etc. Furthermore, the SOC effect of the nanomaterials based on silicene, nanoribbons, nanosheets and nanotubes, will be investigated. Again, the physical mechanisms of the SOC effect will be explored from several aspects: the influence of the impurities on the hybridization mode of Si atoms and the interaction between σ orbital and π orbital; the influence of the intrinsic SOC of the impurities and substrates on SOC effect; the possibility of strong spin-orbit splitting induced by the local electric field at the silicene/substrate interface.

硅烯具有类似于石墨烯的二维蜂窝结构，因此石墨烯的所有奇异性质几乎都可能移植到硅烯中。不同于石墨烯的平面结构，硅烯特殊的起伏结构增强了σ带和π带之间的杂化，使它的自旋轨道相互作用远大于石墨烯。理论上已经预言在硅烯中可以实现量子自旋霍尔效应，这使硅烯成为自旋电子学器件的理想候选材料。尽管如此，硅烯的自旋轨道耦合强度仍然不能满足实际器件的要求，必须通过有效方法增强该效应。本项目利用第一性原理计算，拟通过杂质原子吸附、放置金属衬底等方法对硅烯的自旋轨道耦合效应进行调控，并进一步研究硅烯衍生纳米结构，纳米带、纳米片及纳米管的自旋轨道相互作用。此外，对该效应发生变化的物理机制从下面几点进行分析：杂质原子对硅原子杂化方式以及σ带和π带之间相互作用的影响；杂质原子或衬底原子内禀自旋轨道耦合对该效应的影响；硅烯/衬底界面附近局域电场引发强自旋轨道劈裂的可能性。

硅烯几乎具有石墨烯的所有优异性能，此外其起伏的蜂窝结构又使它具有强于石墨烯的自旋轨道相互作用，因此硅烯已经成为设计自旋电子器件的理想候选材料。本项目采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，对硅烯的自旋轨道劈裂进行了系统研究。我们首先研究了不同种类的原子在硅烯表面的吸附情况，主要包括几种轻元素H、C、F以及一些金属元素Cu、Ag、Au、Pb等。我们发现由于特殊扭折结构的存在，硅烯具有高表面活性，所有体系都具有很高的束缚能，显著大于这些元素在石墨烯表面的束缚能。此外我们通过设计一些特殊的吸附模式，发现了H原子吸附于硅烯表面时的奇特d0磁性。我们让H原子吸附于硅烯（4×4）原胞的对角线上，发现当硅烯吸附了奇数个H原子时，体系具有1 μB的总磁矩；如果有偶数个H原子吸附在硅烯上，又可分为下面两种情况：两个子晶格如果吸附了相同数目的H原子，体系不具有磁性；当两个子晶格吸附H原子的数目不等时，体系的磁性与H原子的吸附位置有关。其次我们研究了被这些元素功能化后硅烯体系的自旋轨道耦合情况。发现轻元素H、C、F在硅烯中诱发的自旋轨道劈裂最大可以达到15 meV左右，贵金属元素Au诱发的约为25 meV，而Pb原子的吸附则可以诱发超过100 meV的劈裂。通过分析，我们发现Pb原子吸附可以引起硅烯中σ轨道和π轨道的强烈杂化，这应该是出现较强自旋轨道劈裂的原因。另外，不同的杂质浓度也会对自旋轨道劈裂造成影响，但具体的原因以及影响程度尚在研究之中。除了硅烯，我们也研究了其它新型二维材料磷烯和单层InSe的性质以及自旋轨道耦合效应，发现自旋轨道耦合对纯净磷烯几乎没有影响，而在单层纯净InSe中可以获得约100 meV的自旋轨道劈裂。在没有重金属原子修饰的情况下能获得这么大的自旋轨道劈裂是非常令人兴奋的，因此我们将对这个体系继续进行研究，期望获得更大的突破。