新型酚醛聚合物光催化剂的制备及其与碳材料复合提升降解有机污染物性能的研究

The photocatalysis mediated advanced oxidation-reduction technology has attracted wide research attention and exhibited promising development prospect in areas of environmental pollution control and development of renewable energy. Our preliminary research has shown that there are a lot of problems to be solved for utilizing phenolic-formaldehyde polymer as a photocatalyst, such as the simple structure, the low photoinduced charge transfer rate, the lower conduction band energy, the lower efficiency for the degradation of environmental pollutants, the unclear catalytic mechanism and the reaction pathway between the catalyst and pollutants. In order to address these issues, this project will be carrying out the fundamental research including the preparation of new porous phenolic polymer, and the optimization of its performance in photocatalytic degradation of organic pollutants. Specifically, the research mainly includes the three following aspects: the effect of phenolic polymer morphology, properties of structure on adsorption and photocatalytic degradation of pollutants; hybridization of carbon-based conducting materials to enhance the catalytic efficiency of phenolic polymers; analysis of reaction pathway and mechanism of catalytic degradation of pollutants. This research has great role in promoting the development of organic semiconductor photocatalytic system and will provide new ideas for pollution control and energy conversion.

光催化高级氧化还原技术在环境污染物治理、新能源开发等领域具有良好的研究基础和发展前景。针对前期实验探索的新型酚醛聚合物光催化剂结构不清晰、光生电荷迁移速率低、降解环境污染物效率较低、以及催化过程中与污染物作用机理不清楚等问题，本项目以解决这些问题为目标，开展新型酚醛聚合物光催化剂的制备并与导电碳材料复合提升其降解有机污染物性能的研究。系统深入地研究聚合物合成工艺条件对产物形貌、结构及催化性能的影响；利用模板法、水热合成法等探索制备具有特殊微观形貌聚合物的工艺；通过与导电碳材料（碳纤维、碳纳米管等）复合提升聚合物催化效率及抑制光腐蚀自氧化，研究光生电荷在复合材料间的迁移机制；明确聚合物光催化反应过程中产生的主要氧化还原物种；分析典型污染物降解中间产物及最终产物信息，获得污染物降解途径。本研究对有机半导体光催化体系的开发、设计具有极大的促进作用，为污染物治理和能源转化提供新的思路。

针对前期实验探索的新型酚醛聚合物光催化剂结构不清晰、光生电荷迁移速率低、降解环境污染物效率较低、以及催化过程中与污染物作用机理不清楚等问题，本项目以解决这些问题为目标，开展新型酚醛聚合物光催化材料制备与复合导电碳材料提升其降解有机污染物性能的研究。系统深入地研究聚合物合成工艺条件对产物形貌、结构及催化性能的影响；研究光生电荷在复合材料间的迁移过程；明确聚合物光催化反应过程中产生的主要氧化还原物种；分析典型污染物降解中间产物及最终产物信息，获得污染物降解途径。.通过实验证明间苯三酚与甲醛以1:3的摩尔比聚合，催化剂碳酸钠用量为间苯三酚质量的1%，凝聚温度为60℃时得到性能最佳的酚醛树脂光催化剂。通过XRD、XPS、CHN、BET、SEM等表征证明材料是由C、H、O三种元素构成的多孔的无定型非晶结构，通过光电流、荧光光强测定、UV- Vis吸收等光电性能表征表明间苯三酚与甲醛聚合物具有较好的可见光催化活性。.实验证明了酚醛树脂光催化剂在可见光照射下的降解罗丹明B染料效果及杀菌性能，考察光照强度、催化剂用量、菌液初始浓度、共存离子对杀菌效果的影响，利用自由基捕获实验分析杀菌过程中的主要氧化物种，并通过循环实验检验材料的稳定性。实验结果表明材料的杀菌效果受上述反应条件的影响，本实验优化选择的参数为：LED灯可见光照强度40 mW/cm2，催化剂用量1.5 mg/mL，菌液初始浓度106 CFU/mL。杀菌机理实验证明细菌灭活过程中多种自由基起到协同作用，其中最主要的活性氧化物种是1O2和·O2-。`.对酚醛树脂粉末材料进行固定膜和流化床两种应用模式的探究，对其进行杀菌应用效能评估。固定膜应用模式下探究太阳光照射下杀菌性能以及材料的使用安全性。流化床应用模式下探究曝气量和催化剂用量对杀菌效果的影响，并探究连续运行的效果。实验证明两种模式下材料具有较好的应用效果，酚醛树脂光催化剂具有一定的可应用性。