硫化银、金和铂三元复合纳米材料的合成、调控和电催化性能评估

An important frontier in nanocrystal synthesis is the incorporation of different materials within the same nanostructures as a means of increasing functionality. This project aims at the design and fabrication of ternary Ag2S-Au-Pt nanocomposites for electrochemically catalyzing the oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER), the key reactions in proton exchange membrane fuel cells and lithium-air batteries. Upon the combination of the structural advantage and electronic coupling effect, the ternary nanocomposites consisting of Ag2S, Au, and Pt nanoparticles with enhanced catalytic activity and stability towards ORR and OER are designed and optimized. This project focuses on the controllable syntheses, characterizations, and electrochemical evaluation of the ternary Ag2S-Au-Pt composite nanomaterials. The novelty of this project lies in the synthetic approach, which is based on a unique diffusion phenomenon of Ag in core-shell nanostructures, and the investigation of the intrinsic relationship between the catalytic properties and the physical effects in the composite materials, which provides for the theoretical basis for effectively developing novel electrocatalyts with enhanced activity and stability.

将物理和化学性质有显著差异的贵金属和半导体集成在一起实现材料的多功能化是纳米材料合成领域的一个前沿研究方向。本项目就多元半导体-贵金属复合纳米材料在能源转化领域的拓展应用展开研究，由硫化银、金和铂(Ag2S-Au-Pt)三元复合纳米材料的构建和制备入手，结合纳米尺度材料的结构优势和复合材料中的电子耦合效应，调节并优化复合材料在室温下氧气还原反应和氧气析出反应(锂-空气电池的阴极反应，其中前者也是质子膜燃料电池阴极的核心反应)过程中的电催化活性并试图揭示物理效应与材料电催化性能的本征联系，创新性在于材料的合成机制和建立物理效应与催化活性的本征联系，前者采用核壳结构材料作为模板，基于一个Ag在核壳结构纳米材料中独特的扩散过程，后者能够为高效催化剂的设计奠定理论基础。

将物理和化学性质有显著差异的贵金属和半导体集成在一起实现材料的多功能化是纳米材料合成领域的一个前沿研究方向。 本项目就多元半导体-贵金属复合纳米材料在能源转化领域的拓展应用展开研究，由硫化银、金、铂三元复合纳米材料的构建和制备入手，结合纳米尺度材料的结构优势和复合材料中的电子耦合效应，调节并优化复合材料在室温下催化甲醇氧化和氧气还原反应的过程中的电催化活性并试图揭示物理效应与材料电催化特性的关系。.项目执行以来取得的主要研究成果包括：（1）在研究的基础上，我们发展建立了由Ag2S与空心Pt构成的复合纳米体系的可控合成方法，并拓展至Ag2Se与空心Pt复合纳米材料；（2）为了增加Ag2S与Pt的接触界面，我们进一步制备了细微Ag2S@Pt复合纳米材料；（3）为了充分利用异质材料中的晶格应变效应和电子耦合效应，我们发展建立了Au@Ag2S@Pt核壳壳复合纳米材料；（4）我们转换研究思路，从制备选择性催化剂的角度考虑克服DMFC中的甲醇渗透问题，以期降低或摆脱对质子膜的依赖。具体的使用具有核-壳-壳结构的三元纳米复合材料Au@Ag2S@Pt和具有核壳结构的Au@Pd纳米材料分别作为DMFC的阳极和阴极电催化剂，成功组装了DMFC单电池。其性能远高于近年来报道使用的其他策略实现高浓度甲醇下操作的DMFC输出功率。.项目执行期间，发表SCI论文18篇(影响因子大于5的为6篇，其中4篇大于9)，其有1篇发表于Science子刊（Science Advances）。.