新型固载多氮杂环席夫碱介孔分子筛的制备及催化性能研究

具备操作简单、反应条件温和、后处理方便和污染小等优点的有机反应越来越受到关注，而经过化学修饰的介孔分子筛以其在有机催化方面独具的广阔前景也越来越被重视。多氮杂环席夫碱配合物在Friedel-Crafts reaction和Michael addition reaction中具有很好的催化效果。介孔分子筛表面有许多端羟基，可用来固定活性基团。通过化学修饰将多氮杂环席夫碱经共价键连接于介孔分子筛的硅表面进行循使用，为催化剂的使用提供更有效的途径。本项目对制备出的新型多氮杂环席夫碱介孔分子筛进行表征，并将其应用于催化有机反应，研究其催化性能，以期筛选出具有更好催化性能的新型固载催化剂。本项目的研究内容不仅可以丰富合成方法学，而且还可以探索将此类新型介孔分子筛应用于石油化工企业的高能耗、重污染、设备复杂的反应中，从而达到降低成本、减少能耗、保护环境的目的。具有十分重要的理论和现实意义。

介孔分子筛MCM-41由于具有规则的孔道结构、大的比表面积和良好的热及水热稳定性等优点而在催化、分离、光学、电子、磁学、智能材料等领域中有着许多潜在的应用价值，但由于其骨架网络中缺少催化活性点等原因限制了其作为催化剂在化学反应中的研究和利用。.席夫碱由于其特殊的结构性能被广泛的应用于催化、模拟生物酶及抗体、离子子识别等领域，尤其在催化领域中很多席夫碱配合物显示了高效的催化活性。其配合物还具有抗癌、抗病毒、抑制细菌生长等生物活性。.本项目的研究内容是用含多氮杂环的席夫碱修饰介孔分子筛MCM-41，并将其应用于催化有机反应中去。通过用3-氨丙基三乙氧基硅烷、3-氯丙基三乙氧基硅烷、1,3-二氨基硫脲、1,2-和1,3-二胺、5-氯-3-甲基-1-苯基吡唑醛、2-苯基-1,2,3-三唑醛及喹喔啉醛对介孔分子筛MCM-41进行修饰而制备了13种席夫碱固载的介孔分子筛MCM-41。用XRD、FT-IR、SEM和TGA等手段对所合成的催化剂进行了表征。并将所合成的席夫碱固载的MCM-41催化剂应用于催化Henry反应、醛酮酚的氧化、α, β-不饱和酮的环氧化、Friedel-Crafts 反应、双吲哚甲烷的合成和硝基烯与吲哚的Michael加成反应中，对反应的条件如金属盐、溶剂、温度、催化剂的量及反应时间进行了筛选。通过研究发现此类席夫碱固载的MCM-41对上述的有机反应有很好的催化活性。值得一提的是用席夫碱固载MCM-41催化反应的条件温和、操作简单、产率高。尤其是这种非均相催化剂能够重复利用且催化活性降低较少。.本项目的研究内容不仅开发了研究新型介孔分子筛的催化性能、丰富合成方法学，而且还可以探索将此类新型介孔分子筛应用于石油化工企业，如己二酸的生产的高能耗、重污染、设备复杂的反应中，从而能达到降低成本、减少能耗、保护环境的目的。具有十分重要的理论和现实意义。