新型亚硝胺类饮用水消毒副产物的形成机制及控制技术原理

亚硝胺类饮用水消毒副产物具有极强的致癌性，迫切需要探明其前体物质及形成机制，从而有效控制和消除饮用水中的亚硝胺类消毒副产物，以保证饮用水安全，保障人体健康。本项目以NDMA和NDPhA为代表性亚硝胺类消毒副产物，调查其在我国典型城镇饮用水中的浓度水平、分布特征以及不同处理工艺的影响，以优化控制和消除亚硝胺类消毒副产物的最佳水处理工艺；通过亚硝胺形成反应，研究饮用水源中形成亚硝胺类消毒副产物的前体物质及其贡献率，以确定饮用水源中亚硝胺类消毒副产物的主要前体物质，探讨这些前体物质的来源；以DMA和DPhA为模拟前体物质深入研究饮用水氯胺消毒过程中NDMA和NDPhA的形成过程，影响因素及作用机理，以探讨控制和消除亚硝胺类消毒副产物的最佳反应条件。研究结果可为控制和消除饮用水中的亚硝胺类消毒副产物提供一定理论依据，同时为我国制定饮用水中亚硝胺类消毒副产物的卫生标准提供一定基础数据和理论参考。

本项目重点研究了亚硝胺类饮用水消毒副产物的形成过程及影响因素，探讨了亚硝胺化合物的吸附去除方法，取得了一些有价值的创新成果：（1）开发了能同时分析测定水中九种亚硝胺化合物的串联固相萃取-LC-MS/MS分析方法，九种亚硝胺化合物的回收率为83.6%~99.8%，方法检测线为0.03~2.5 ng/L，优于文献报道方法；（2）发现二苯胺经氯胺化反应处理后生成了亚硝基二苯胺，确定二苯胺为亚硝基二苯胺的主要前体物之一。当氯氮比约为0.7:1时，亚硝基二苯胺的摩尔产率最高，且随溶液pH的增大而增大，低pH条件可抑制亚硝基二苯胺的生成；（3）鉴定出二苯胺经氯胺化反应生成的另一产物-吩嗪，其摩尔产率约为亚硝基二苯胺的1.5倍，但细胞毒性潜力值（IC50）略低于N-亚硝基二苯胺，在pH 6.0左右吩嗪的摩尔产率最大；（4）发现九种二级胺化合物经氯胺化反应处理后均可生成对应的亚硝胺化合物，转化率为0.18%-2.9%，氯胺浓度、氯氮比、pH等因素对不同二级胺生成亚硝胺化合物的影响不同；（5）研究了有机膨润土吸附水中亚硝基二苯胺及二苯胺的性质及去除率，发现亚硝基二苯胺及二苯胺在膨润土上的吸附符合二级动力学模型，6小时达到完全平衡。亚硝基二苯胺在有机膨润土上的吸附为线性分配作用，去除率与溶质初始浓度无关，但与吸附剂用量存在倒数相关关系。二苯胺在有机膨润土上的吸附可用Slips吸附等温线描述，质子化二苯胺的静电作用导致非线性吸附。对于高浓度的二苯胺，要获得较高的去除率需要增大吸附剂的用量，但对于低浓度二苯胺增大吸附剂用量作用不明显。.完成论文6篇，其中发表4篇（SCI 2篇）、投稿2篇，申请国家发明专利1项，培养研究生1名。