金属表面复相催化反应分子机理的理论研究

用量子化学从头算含相关能的MP2及DFT等方法对甲醇 为代表的低碳脂肪醇在银表面催化氧化反应机理，从分子水平上进行了深入研究，发现氧化通道主要是由表面吸附的原子态氧的作用，而次表层氧会对脱氢通道有促进作用，并尝试了用多层次计算水平来考虑环境对活性位影响，以及研究了Ag原子簇模型大小对表面吸附能计算的影响，并得到很有用的规律，正在对不同金属原子簇作进一步论证。项目还开展了修饰剂对银表面多相催化反应的影响，应用BOC-MP，从头算MP2及DFT等不同层次方法系统地研究了Cl、Br、I对银催化剂的修饰作用及类金属对金属合成结构、电子性质及催化性能影响。