金属催化剂中毒效应区感染的表面科学研究

设计和加工了一个无梯度石英反应器并建立了ppb级浓度H2S的在线分析方法，考察了H2S对镍催化剂上甲烷化反应的中毒效应,通过对三种金属镍催化剂(蛋壳型、金属箔、金属薄膜)的失活动力学的研究，从实验上验证区域感染模型（IZM）,并用实验数据拟合模型、求取模型参数δ0的值。在此基础上，使用近代表面科学仪器（如AFM,XPS,EDX,SEM,BET等）对失活前后催化剂表面的组成和结构进行了表征。研究结果表明，IZM能很好描述镍箔催化剂上的失活动力学，蛋壳型催化剂和金属薄膜催化剂因分别存在H2S的体相扩散和表面原子的烧结而偏离IZM的预测值，在金属镍表面每个硫化氢分子不仅可直接使两个镍原子失活，还使另两个镍原子非电子因素的感染完全失活。