利用甲醛与乙二醛卫星观测反演中国自然源与人为源的挥发性有机气体排放的方法研究

挥发性有机气体（VOC）是大气的重要组份和空气污染前体物，其排放源包括自然植被、人为活动及生物质燃烧。近年研究显示由卫星观测能有效反演VOC排放量，但多仅利用甲醛柱浓度反演植被和生物质燃烧排放。我国由于自然植被、人为活动及生物质燃烧三种源的排放量相当、彼此重叠且逐年变化，需要发展新的方法区分不同源的贡献。我们提出利用甲醛和乙二醛由自然与人为源VOC前体物生成产率不同的特点，区分自然与人为源VOC排放。我们计划整合1996至2010年GOME等四个卫星观测仪器的甲醛与乙二醛柱浓度观测，并利用MAX-DOAS仪器进行外场观测，首次在中国境内对卫星甲醛和乙二醛观测进行验证。我们将利用整合的卫星资料和GEOS-Chem大气化学模式及其伴随模式，反演我国人为活动、生物质燃烧及自然植被的VOC排放量及逐年变化。结果将有助于理解区域排放对空气质量、乃至大气化学与气候的影响，并为制订管理策略奠定科学基础。

本项目利用卫星观测之对流层甲醛及乙二醛柱浓度，结合GEOS-Chem全球大气化学传输模式及其伴随模式，反演中国非甲烷有机气体（NMVOC）排放量。我们根据最新实验结果，改进了模式中甲醛、乙二醛及二者前体物的光化学反应机理，特别是异戊二烯的光化学反应，并建构伴随模式。我们采用GOME2和OMI观测之对流层甲醛及乙二醛柱浓度作为反演的限制条件。由于二者存在显著的系统差异，我们进行了四组反演实验，代表卫星反演NMVOC排放量的不确定范围，采用四组实验结果之平均值作为最佳估计值。现有统计排放清单估计中国NMVOC的排放总量为33.1 Tg C yr-1；其中包括人为活动排放15.8 Tg C yr-1、植被排放16.2 Tg C yr-1、生物质燃烧排放1.1 Tg C yr-1。我们由卫星观测反演的中国NMVOC的排放总量为51.2 Tg C yr-1；其中包括人为活动排放31.6 Tg C yr-1、植被排放17.5 Tg C yr-1、生物质燃烧排放2.1 Tg C yr-1。由卫星观测“自上而下”的排放估计，较统计清单“自下而上”的估计高出55%；其差异主要由于统计清单低估中国人为活动芳香烃类排放达6倍。这些结果对区域化学模拟及空气质量管理有重要意义。