疏水型核壳沸石13X@SiO2的制备及其捕集高湿烟道气中CO2的研究

Since water adsorption is much stronger than CO2 adsorption on zeolite 13X, the CO2 adsorption capacity of zeolite 13X decreased a lot in the presence of water vapor. In this work an attempt will be made to make zeolite 13X hydrophobic.The approach of synthesizing zeolite 13X@SiO2 core-shell composite structures will be adopted followed by external surface modification by silanes to achieve hydrophobicity. The materials will be characterized by x-ray diffraction, scanning and transmission electron microscopy, thermo-gravimetric and gas chromatography-mass spectrometry, etc. The mechanisms of synthesizing zeolite 13X@SiO2 composites will be investigated, followed by optimizing the silylation processes of preparing hydrophobic zeolite composites. Finally, the kinetics and thermodynamics of gas separation processes will be also discussed. The capture cost will be decreased dramatically using the as-synthesized hydrophobic zeolites as adsorbents, which has important theoretical and practical significance for the reduction of greenhouse gases emission.

针对沸石13X在高湿烟道气中受水蒸气影响分离CO2失效的问题，本课题拟对一种新型疏水型核壳沸石13X@SiO2进行探索研究。拟首先在沸石表面包覆一层具有丰富羟基的壳层材料，再采用有机硅烷对核壳沸石进行硅烷化改性，获得一种兼具高疏水性、高CO2吸附性能的新型疏水型核壳沸石13X@SiO2。借助XRD、SEM、TEM、TGA、气相色谱质谱联用仪等先进测试手段，深入探索核壳沸石13X@SiO2的形成机理，探明硅烷化条件对疏水型核壳沸石结构、性能的影响机制，对其动态分离高湿CO2的吸附热力学及动力学进行系统研究，为利用疏水型核壳沸石为吸附剂变压吸附分离高湿烟道气中CO2提供理论依据和技术支撑。本课题的成功实施将大大降低变压吸附捕集CO2技术在燃煤电厂等高湿CO2排放源的应用成本，对于CO2温室气体的减排具有重要的理论和实际意义。

常规物理吸附剂无法捕集高湿烟道气中的CO2，当处于潮湿环境时它们吸附CO2能力会急剧降低。如果开发一种不受湿度影响的、CO2吸附性能优良的吸附剂，必将简化变压吸附法捕集高湿烟气中CO2的工艺流程、显著降低捕集成本，对于燃煤电厂等高湿CO2排放源的温室气体减排具有重要的理论意义和应用价值。本课题以此为背景，制备了两种不受湿度影响、低成本、CO2吸附性能优良的分子筛，研究其形成机理，并对其分离CO2和H2O过程进行热力学及动力学研究，再藉此基础探讨其变压吸附捕集高湿烟道气中CO2的过程。本项目取得了如下研究成果：.（1）制备了疏水核壳沸石13X，深入研究了疏水核壳沸石13X的形成机理，系统考察了反应条件等对产物的结构、性能的影响规律，探明了疏水核壳沸石13X分离高湿CO2的吸附热力学及动力学。在自制的气体穿透装置上对其分离高湿烟道气中CO2的性能进行了检验，探明了疏水核壳沸石13X分离高湿烟道气中CO2的动态吸附过程，为变压吸附法捕集高湿烟道气中CO2提供一种疏水性吸附剂奠定理论和技术支撑。.（2）研究了杂原子分子筛的低成本合成，探明了反应条件等对产物杂原子分子筛的组成、结构的影响规律，测定了纯组分气体在杂原子分子筛中的吸附等温线，建立气体在杂原子分子筛中的吸附等温方程，获得不同气体组份的吸附选择性及热力学参数，研究了高湿烟道气在制备的杂原子分子筛上的的动态吸附过程，为变压吸附法捕集高湿烟道气中CO2提供一种低成本、不受湿度影响的吸附剂奠定理论和技术支撑。