可磁分离的碳纳米管/碘化氧铋复合光催化剂的制备和对新型污染物选择性催化机理研究

Environmental scientists have gradually shifted their focus from traditional pollutants to the pharmaceuticals and personal care products, endocrine disruptors and other pollutants called emerging contaminants. In this work, a novel magnetic photocatalyst，called BiOI/ MWNTs /NiFe204 , is proposed as a potential solution to the recent severe problems of emerging contaminants for the first time. The fabrication of photocatalyst is based on the deep understand of selective adsorption mechanism of emerging contaminants on modified MWCNTS and photodegradation mechanism on BiOI/ MWNTs heterogeneous catalyst. The BiOI/ MWNTs /NiFe204 heterogeneous photocatalyst is consisted of multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs), NiFe204 magnetic nanoparticles anchored inside the MWCNTS and BiOI uniformly dispersed on the external surface of the MWCNTS. The selective removel of emerging contaminants might be achieved by designing specific surface functionalities for MWCNTs that match the properties of the molecules of target compounds. The photodegradation mechanisms and reaction kinetics model occurred on BiOI/ MWNTs /NiFe204 are investigated. This work would provide new insight into selective removal of other organic contaminants in situ in water.

国际环境科学界对污染物的研究重心，现已由传统污染物，逐步扩展到药品、个人护理品、内分泌干扰物等新型污染物。本研究在充分探讨不同表面性质的MWNTs对水体中不同类型新型污染物的吸附机理、BiOI/ MWNTs异质结光催化剂光催化机理的基础上，首次提出将可磁分离的复合光催化剂--BiOI/ MWNTs /NiFe204作为解决新型污染物的途径。该种异质结催化剂由碳纳米管（MWNTs），填充于MWNTs管腔内的磁性NiFe204纳米颗粒和均匀分布于MWNTs管壁外的BiOI组成。新型污染物的选择性去除通过对MWNTs表面进行处理，使MWNTs表面性质与靶标化合物性质相匹配的方法实现。该研究将揭示新型污染物在复合光催化剂中的去除过程机理，建立降解反应动力学模型，为水体中其他有机污染物的选择性原位去除研究提供科学依据。

本项目旨在构建可对新型污染物具有选择性高效降解性能的新型光催化剂，为水体中其他有机污染物的选择性原位去除研究提供科学依据。. 本项目的工作进展如下：.采用混酸处理， KOH热处理和NH3热处理三种不同的方法处理多壁碳纳米管（MWNTs），使处理后的MWNTs分别对2,4-二硝基甲苯（2，4-DNT）、2，4-二氯苯氧乙酸（2，4-D）和青霉素（PCs）具有选择性吸附能力。三种方法处理的MWNTs对2，4-DNT、2，4-D和PCs的吸附均符合 Langmuir 吸附模型， 吸附动力学符合拟二级动力学模型。. 以管壁功能化，内部填充NiFe2O4磁性颗粒的MWNTs为载体，采用沉积-沉淀法和水热法等方法制备了对污染物具有选择性降解能力、可磁回收的BiOI/MWNTs/ NiFe2O4复合光催化剂。研究结果表明：沉积-沉淀法制备的BiOI/MWNTs/ NiFe2O4可有效抑制光生电子和空穴的复合，对污染物具有高的选择性光催化效果。MWNTs管腔内NiFe2O4磁性颗粒最大填充量可达到MWNTs的5.6倍，MWNTs/ NiFe2O4在复合光催化材料中的质量未25%时，光催化性能最佳。BiOI/MWNTs/ NiFe2O4复合光催化材料对2，4-DNT、2，4-D和PCs的选择性吸附能力，决定于复合物制备过程中MWNTs处理方法。. 通过探讨不同方法处理的MWNTs构建的BiOI/ MWNTs/ NiFe2O4复合光催化剂对2，4-DNT、2，4-D和PCs的吸附动力学和光催化机制。提出了BiOI/ MWNTs/ NiFe2O4对新型污染物的光催化降解为吸附与光催化降解的协同作用。外界因素，如pH低，温度高的水体，更有利于提高BiOI/ MWNTs/ NiFe2O4对新型污染物的选择性吸附能力。 . 另外，拓展了对光催化材料的研究范围。如制备了高光催化性能的单晶Bi2Ga4O9纳米片、Bi25GaO39立方体和四面体、Ga2O3纳米棒和纳米粒子等新型光催化材料。并开展了运用第一性原理理论计算研究g-C3N4的结构和能带、光催化机理，以及水/g-C3N4界面结构、性质等工作。 . 在该项目资助下，已发表第一标注论文13篇，授权国家发明专利2项。