基于市政污泥前体碳基光/电催化材料的控制转化及其催化机制研究

With the increasing generation of sewage sludge around the world and the imposition of more stringent regulations governing the disposal and use of sewage sludge, the need to develop more cost-effective and environmentally benign re-uses of sewage sludge is of particular concern. Pyrolysis converting sewage sludge to porous carbons is an emerging technology for the disposal of huge amounts of sewage sludge. Although biochar produced from sludge pyrolysis holds potential as an alternative adsorbent, the use of sewage sludge to prepare carbon-based nanomaterials for photocatalytic and electrocatalytic reactions have not yet been fully achieved, and the detailed mechanisms of sewage sludge-derived carbon-based catalysts are still not well understood currently. Based on the physicochemical analysis, morphological measurements, catalytic mechanism characterization, and mathematical modeling, the unique self-temple, self-catalysis, and self-doped property of the sewage sludge during the synthesized process will be revealed, and the synergistically enhanced performances of sewage sludge-derived carbon-based catalysts will be confirmed. Then the designed synthesized of special catalysts from special sewage sludge can be achieved through controlling the synthesis process and operational parameters, in order to develop a cost-effective, environment-friendly and valuable added alternative to conventional reuse of sewage sludge. This project will provide theoretical and technological supports for the development of novel sustainable sewage sludge reuse methods.

随着市政污泥产量的逐年增加和污泥处理处置标准的日渐严格，传统的污泥处理处置方法正面临前所未有的挑战，因此，研发新的污泥资源化利用方法具有重要的环境意义和经济价值。污泥热解是一种被普遍认可的污泥处理处置技术，目前热解所得碳基材料主要被用作吸附剂和土地利用，而对于污泥热解控制转化制备高附加值碳基光/电催化材料的应用尚缺乏全面深入的认识。本项目拟充分借助相关学科的先进分析方法对基于市政污泥前体碳基光/电催化材料的制备过程及其对所得材料催化机制的影响进行深入系统的研究，充分揭示具有复杂组成的污泥在制备碳基材料过程中所特有的自模板、自催化和自掺杂机制，明确污泥中特定组分在用于光/电催化时独特的协同催化作用，最终实现根据不同污泥组分的差异定制相应的最佳催化用途和最优制备过程，以充分且恰当的利用污泥各个组分的协同作用来达到控制转化的目的。研究结果将为有针对性地实现污泥的资源化利用提供理论参考和技术支持。

随着市政污泥产量的逐年增加和处理处置标准的日渐严格，传统的污泥处理处置方法正面临前所未有的挑战，因此，研发新的污泥资源化利用方法具有重要的环境意义和经济价值。以污泥热解为代表的污泥热处理技术是一种被普遍认可的污泥处理处置方法，但是目前热解所得污泥前体碳基复合材料主要被用作吸附剂和土地利用，而对于污泥热解控制转化制备高附加值碳基光/电催化复合材料的应用尚缺乏全面深入的认识。.本项目以我国典型污泥为主要原料，通过调控热解工艺参数及共热解组分等控制转化方法，分别制备得到稳定高效的污泥前体光催化剂和氧还原电催化剂。通过对污泥热解制备碳基光/电催化材料过程中污泥组分的特定作用以及制备工艺参数对所得催化材料物化性能和催化活性影响的系统研究，明确了污泥前体中关键组分在向碳基光/电催化材料控制转化过程中独特的自模板、自催化和自掺杂作用，探明了污泥组分及制备工艺与所得催化材料活性之间的必然联系。研究结果表明，污泥前体碳基材料的优越光/电催化性能来源于其自身独特组分之间的协同作用。污泥中的Fe、N、S等杂原子在热解过程中掺杂在所得材料的碳框架中，Fe、Cu、Cr等金属元素在碳化热解过程的原位催化作用能够改变碳基材料表面的电子结构和反应历程，增加了其催化反应位点的数量和活性。污泥中的SiO2等无机组分作为原位模板和负载载体，能促进催化材料孔隙结构的发展和完善，并通过Si-O-Fe/Ti键形成更为稳定的催化剂结构，保证其稳定性和可重复利用性。同时，在光催化过程中，污泥中的重要污染物重金属被巧妙的原位掺杂于光催化剂的晶格中，一方面促进了催化剂表面光生电子和空穴的分离，另一方面使得催化剂能够被可见光所激发，从而在紫外和可见光的照射下均具有优越的催化性能。在电催化过程中，控制转化工艺增加了电催化活性成分含量和催化剂比表面积，能够暴露出更丰富的催化活性位点，并能够有效地促进反应物的传质和电子的传输，从而提高了污泥前体碳基材料的电催化活性。.本项目充分且恰当的利用污泥中特定组分的协同作用实现了污泥前体向高活性光/电催化材料的控制转化，为有针对性地实现我国典型污水厂污泥的资源化利用提供理论参考和技术支持。