斜发沸石制备高性能介孔砷吸附剂的应用基础研究

本项目针对我国尤其是云南日益严峻的水体砷污染问题与天然沸石高值资源化的瓶颈问题，拟以云南优质天然斜发沸石为原料，对其进行除杂和脱铝处理，并运用微波非模板法和模板-水热法，将其制备成高性能介孔铝基和介孔硅基杂原子吸砷附剂，实现斜发沸石的高效资源化利用。同时借助XRD、ICP 和FT-IR 等表征手段探讨如何有效调控脱铝效率与保留沸石原有微结构单元的相互关系。通过吸附性能评价、物化特性和微观结构表征以及吸附动力学研究，揭示介孔铝基和介孔硅基杂原子吸附剂活性中心的调变规律，阐释吸附剂结构与其吸附性能之间的相互关系。在此基础上，研究两类介孔吸附剂对砷的吸附机理并探索再生方法。本研究既提供一种廉价制备高性能介孔砷吸附剂的方法，又可获得良好的经济、社会和环境效益。本项目的研究成果可为利用我国储量丰富且廉价的天然沸石资源化制备高附加值且性能优良的工业催化剂和其他先进环境功能材料提供可靠的理论和实验依据。

由于砷的毒性、去除水体中的砷受到国内外学者们的普遍关注，吸附法被认为是去除水体中砷污染最有效的方法。但受到吸附容量和吸附速率的限制，传统吸附材料吸附去除砷需要较长的时间和较多的吸附剂用量。介孔材料具有大的表面积、可调的孔径结构，有利于溶质分子在材料内部运输和在材料的内、外表面吸附。.项目执行过程中，项目申请者和课题组成员研制了介孔铝基与介孔硅基杂原子两大类砷吸附剂, 并系统地研究了合成条件、吸附条件等因素对吸附剂性能的影响。.介孔铝基吸附剂包括纯Al2O3、稀土金属（Ce、La、Y、Eu、Pr、Sm）改性和过渡金属改性（Fe、Cu、Co）的介孔Al2O3基吸附剂；研究结果表明，介孔氧化铝对砷的吸附性能远高于商业氧化铝，稀土金属和过渡金属改性有利于提高和改善介孔铝基吸附剂的性能。其中、稀土金属Y和过渡金属Fe改性的吸附剂性能最佳。介孔硅基杂原子砷吸附剂主要涉及铝、铁及铝-铁复合改性的介孔MCM-41和SBA-15吸附剂。研究结果表明，SBA-15作为载体的吸附剂其性能远优于MCM-41作为载体的吸附剂；铝-铁复合改性吸附剂的性能优于铁和铝单独改性的吸附剂。此外、铝和铁源对改性吸附剂的性能起到决定性的作用。吸附性能评价的基础上，对性能优良的吸附剂进行模型预测、热力学、动力学和吸附机理的研究。在此基础上，采用实验与3D相应曲面模型（Response surface methodology）相结合的方法对吸附工艺参数进行优化分析。.已发表学术论文14 篇，其中SCI收录8篇（待正式发表1篇），EI收录一篇，参编英文学术专著1部（由英国皇家化学会出版）。培养博士生1名，硕士研究生3名。