Pt,Pd,Ni团簇和纳米颗粒催化氢反应力场的建立

本项目针对Pt、Pd和Ni等团簇和纳米颗粒及其氢催化行为，拟发展出能描述成键和断键过程的合适的势函数。利用大量的从DFT计算团簇及其氢催化过程中获得的平衡和非平衡构型及其能量的数据作为训练组来参数化势函数，并通过纳米粒子粒度分析、智能重量分析仪测试其吸附量、微量热测定仪测定吸附热等设计严谨的实验方案实现对拟合结果可靠性的验证和校正。项目目标是建立起一套精确高效的针对Pt、Pd、Ni等最重要的催化剂的氢催化反应力场，以实现对真实体系的快速可靠的分子动力学模拟，为Pt、Pd、Ni催化剂的粒度选择与配比的设计及其工业应用优化研究提供一套实用的计算模拟程序。

本项目针对重要的过渡金属催化剂Pt、Pd和Ni等及其氢催化行为，确定了可准确描述成键和断键过程的拟合势函数形式，使势函数的参数依赖于原子的配位环境，从而可以准确处理纳米体系及其表面特征和反应行为；构建了结构自动生成机来生成Pt、Pd和Ni的金属/金属氢化物以及合金的结构，并自动与Materials Studio DMol3模块联用，获得了大量的平衡态和非平衡态(尤其是压缩和膨胀)结构与能量高精度DFT数据，以此作为训练组拟合得到了若干组金属、合金和氢化物的反应力场参数；利用粒度分析、智能重量分析仪测试其吸附量、微量热测定仪测定吸附热等测得的实验数据对部分势函数参数进行了可靠性验证与校正；将该势函数及其参数分别撰写了C++和Fortran程序接口代码，基于Verlet算法撰写了简单的分子动力学模拟代码，可以进行简单的NVT和NVE系综模拟；尝试了将该代码集成进了自适应动力学蒙特卡洛(Adaptive Kinetic Monte-Carlo)模拟代码EON和大规模分子动力学模拟程序LAMMPS。本项目的研究获得了一套针对Pt、Pd和Ni等金属、合金和氢催化的反应力场方法及相应代码，而且本项目研究思路和方案可以方便地拓展到获取其他过渡金属、合金及其氢催化反应力场。