微通道非均相反应器数量放大效应与操作稳定性的研究

Integration and intensification of chemical processes have been seriously concerned by scholars and enterprisers. The microreactor will be the future trend in reaction engineering because of its highly integrated structure and effectively intensifying transport and reaction. But the fundamental research on numbering up should be improved by now to solve the key issues in commercial application of microreaction technology, such as non-uniformity and operating stability of parallel microchannels, whose performances in multiphase flow and reaction of gas-liquid and liquid -liquid will be the aim of my project. The fluid flow and reaction in two kinds of microchannel frames will be studied with combined the measurements of non contacted optical instrument and contacted microelectrode for recording the flow patterns and dispersion statuses of both phases, as well as the degree of mixing and extent of reaction in each and every microchannel, which will be used to disclose the relationship of flow pattern and slug size with initial profile of fluids and operation condition. Based on the theories of the stochastic differential equation and microfluidics, a model will be established to describe the non-unformed distribution in parallel microchannels and quantify the numbering up effect of heterogeneous microreactor for both hydrodynamics of multiphase and two kinds of chemical reactions. Through the experimental and modeling procedures a principle for numbering the microreactor up will be found and used to solve the scientific issues mentioned above. The outcomes will enrich the research and design methods of microreactor.

化工过程的集成与强化是当今学术和企业界的关注点。微反应器以其高度集成及强化传递和反应的优势，成为反应工程未来的发展方向。但微反应器数量放大的基础研究尚待完善，急需解决制约其在非均相体系推广应用面临的非均匀性等问题。本课题以平行微通道内气-液和液-液两相流分布的均匀性和稳定性为研究目标，以两类微通道结构为研究对象，借助非接触式光测量和接触式微电极检测的实验方法，记录每个微通道内流体的流型和分散状态，以及混合和反应的数据，研究平行微通道中流型和相分散尺寸与反应器结构和操作条件的关系。采用随机微分方程和微流控的理论，建立描述平行微通道反应器非均匀分布统计规律的数学模型，量化微通道非均相反应器的数量放大效应，及对典型反应的影响规律。旨在通过新的实验和模型化方法，深入研究微通道反应器的数量放大过程，解决放大效应和操作稳定性的关键科学问题。其成果将丰富反应工程领域中微反应器的模型化设计理论和研究方法。

微通道反应器是实现反应过程集成与强化的重要手段，但其数量放大的效果并未达到预期的理想程度。因此，需要实验观测数量放大时发生的现象，建立描述数量放大过程的数学模型，完善量化的评价标准，用以确定微通道反应器的放大效应。.本项目针对微通道中的气液和液液两相流动与化学反应，在冷模和热模实验以及建模和数值模拟四个方面开展了实验和理论研究工作。首先，搭建了针对平行微通道的光检测系统，采集得到分散相和连续相的相关信息。随后，从分布形式最简单的梳状并行毛细管微通道入手，采用体积衡算和压降计算的方法，建立起描述此类微通道数量放大的数学模型，在准确描述了气液两相流的分布和稳定性规律的同时，揭示了两种流型并存的内在因素。对分布形式最为复杂的岔形分布器构造的平行微通道，用分形维数量化通道的并行方式，用随机微分方程描述观测到的气液两相的随机分布。通过计算最大Lyapunov指数证实了并行通道中气泡的混沌行为。同时，采用偏差系数和Kolmogorov熵值评价气液和液液两相流分布的均匀性及稳定性。通过质量衡算、动量衡算和量化通道间压力扰动，构建了多通道中两相流分布的预测模型，用以指导平行微通道中两相流的稳定操作。在上述物理实验的基础上，自制了以整体式堇青石为载体，钛硅分子筛涂层为催化剂的平行微通道反应器，达到了利用微通道强化无有机溶剂的环己酮胺肟化反应，延长催化剂使用寿命的预期目标。对此建立的一维非均相模型，结合边界层的速度分布，模拟出反应和传质过程速率控制步骤。最后，运用计算流体力学和量子化学的方法，从更加微观的角度揭示了并联微通道入口分布器内流体的分散过程，发现了钛硅分子筛上新的活性位点和反应路径。.在基金项目的资助下，我们建立起了新的实验和模型化描述微通道反应器数量放大的方法，并做了较为深入的研究，发现并初步解决了并联微通道反应器数量放大效应和操作稳定性的关键科学问题。所获成果将丰富反应工程领域中微反应器的模型化设计理论和研究方法。