基于植被与覆盖土复合传输机制的填埋场汞释放通量预测模型构建

Mercury poses a serious threat to the environment and human health because of its high toxicity, bioaccumulation and long-distance transmission, which has become a common environmental issue causing global concern. Landfill as one of important anthropogenic emission source of atmospheric mercury, how to analysis mercury migration, transformation and emission rule effectively, establish a scientific and reliable landfill mercury emission model are the fundamental to assess accurately the risk of mercury contamination in landfill, establish the global landfill mercury emission inventory and reduce mercury emission successfully..The objective of this study is to investigate mercury migration and transformation rule in cover soil-vegetation-air system, clarify mercury deposition mechanism of vegetation, establish the mercury emission model based on interactive mechanism of soil-vegetation, provide accurate basic data for global landfill mercury emissions inventory, which play an important theoretic and practical significance on the reduction of landfill mercury and raising Chinese voice in the “Mercury diplomacy”.

汞（Hg）的强毒性、生物富集性和异地沉降性，严重威胁环境和人体健康，已成为全球关注的共同环境问题。填埋场作为大气汞的重要人为释放源之一，如何有效的解析填埋场汞的迁移转化及释放规律，建立科学可靠的填埋场汞释放模型，是建立全球填埋场汞释放清单、准确评估填埋场汞污染风险、实现汞减排的重要理论依据。本课题通过系统研究汞在填埋场覆盖土-植被-大气中的传输、释放规律，阐明植被覆盖条件下的汞沉降机制，建立基于植被-覆盖土复合作用下的汞释放预测模型；为全球填埋场汞排放清单建立提供准确的基础数据，对于有效控制填埋场汞污染和提高我国在“汞外交”中话语权均具有重要的理论和现实意义。

大气汞作为备受关注的汞污染形态，填埋场是其重要人为释放源之一，然而科学可靠的填埋场汞释放预测模型尚无建立。本课题系统研究了阐明了填埋场覆盖土中汞的光致还原动力学，覆盖土界面汞释放来源及其潜在吸附行为和覆盖土中汞的甲基化潜力。同时结合垃圾层特性、覆盖土特性、植被和气象条件对填埋场中汞的迁移转化的影响机制，系统解析了填埋场中汞的生物地球化学循环及其环境效应。在此基础上，构建了基于植被-覆盖土复合作用下的填埋场汞释放预测模型与模型APP。研究发现，土壤汞浓度决定土壤释汞强度，高土壤汞浓度会导致较高的土壤释汞强度；高土壤温度促进土壤汞的释放，然而较高土壤湿度抑制土壤汞的释放。土壤中二价汞的光致还原反应均表现为一级动力学反应，其速率常数为1.94×10-8–1.11×10-7 1/s，活化能为47.71 KJ/mol。覆盖土中甲基汞与总汞的浓度比值小于0.23%，表明覆盖土并非汞甲基化的活跃场所。成功构建了填埋场覆土层中汞的迁移、吸附、还原与释放的预测模型和易于操作的模型APP。该预测模型可模拟裸露土壤和植被覆盖土壤条件下汞释放的日变化特征和预测不同环境条件下汞的释放通量，其预测的中韩填埋场的汞释放通量与野外实测值相近，相对偏差为-7.26%–66.46%。垃圾层中Hg0浓度、Hg0的有效扩散系数、覆盖土对Hg0的吸附速率、覆盖土基质汞含量和植被是覆土层中汞释放的关键影响因素。研究成果可为建立全球填埋场汞释放清单，准确评估填埋场汞污染风险，实现汞减排提供重要理论依据。