金属基反应型离子液体中碳基复合材料的构筑及其光催化降解酚类污染物研究

Photocatalytic technology is one kind of green advanced oxidation technology, which has been widely used in environmental pollutant treatment. This program is designed to prepare metal complex reactable ionic liquids which are composed of longer alkyl/nitrile grouping carbon chain cations and metal complex anions. The cations of these special metal ionic liquids have surfactivity ability and the anions have the controlled release of metal ion ability. The metal oxide/porous graphitic carbon complex materials will be synthesized through a one-pot in situ process in the presence of reactable ionic liquid, and the metal complex reactable ionic liquid played the role of dispersing agent, reactant and template at the same time. The metal oxide/porous graphitic carbon complex materials will coupled nonmetal doping, the adsorption, dispersion and well electron transport of porous graphitic carbon with the favourable photocatalysis of semiconductor in order to achieve efficient degradation of phenols in water under the visible light irradiation. The relationship between the structure of the metal oxide/porous graphitic carbon photocatalyst and the photocatalytic activities will be studied in details. The dynamical model and possible reactive mechanism for degradation of phenols pollutants will be well studied with the in situ spectroscopy.

光催化技术作为一种新兴高级氧化技术，在污染物治理方面受到越来越多的关注。本课题拟采用长碳链烷基/腈基咪唑盐和季铵盐与金属配合物阴离子(卤代金属盐，金属氰基配合物等)构建金属基反应型离子液体，该类离子液体阳离子具有表面活性功能，阴离子具有金属离子控制释放功能。以功能化金属基反应型离子液体为直接反应源、分散剂和模板剂，在特定反应气氛下原位可控合成非金属掺杂金属氧化物/多孔石墨碳复合光催化材料。该复合光催化材料将非金属元素掺杂，多孔石墨碳的吸附、分散和良好的电子传输性能与半导体材料良好的光催化性能相结合，实现石油化工废水中苯酚等酚类有机污染物的高效可见光光催化降解。运用一系列表征手段研究金属氧化物/多孔石墨碳复合光催化材料的组成、结构与酚类污染物降解活性之间的内在关系及污染物降解的动力学模型。通过原位谱学研究反应过程中复合光催化材料降解酚类污染物的降解机理。

本项目主要针对反应型离子液体体系中金属氧化物和卤化氧铋(BiOX)基金属复合氧化物材料的制备及其光催化降解水体中有机污染物研究。设计合成了一系列功能化离子液体，通过反应型离子液体制备体系设计制备了BiOI，Fe/BiOCl，g-C3N4/BiOI，MoS2/BiOBr，CQDs/BiOI，Bi4O5Br2和α-Fe2O3 七类光催化材料，通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、比表面（BET）等方法对合成材料的结构和组成进行了系统表征，并将其用于可见光光催化降解水体有机污染物研究中。研究结果表明，离子液体在材料制备过程中能起到很好的调控作用。所制备的BiOI，Fe/BiOCl，g-C3N4/BiOI，MoS2/BiOBr，CQDs/BiOI，Bi4O5Br2材料在可见光照射条件下对目标污染物罗丹明B（RhB）有很好的降解活性，其中BiOI，Fe/BiOCl, g-C3N4/BiOI，Bi4O5Br2材料对水体中的环丙沙星（CIP）、四环素（TC）和双酚A（BPA）等无色污染物同样具有较好的可见光降解活性，且催化材料可以多次循环利用。此外，以铁基离子液体制备α-Fe2O3和g-C3N4/Fe2O3中空微球结构材料，该材料修饰电极具有良好的光电化学信号和稳定性，对葡萄糖具有较强的光电催化能力，可用于葡萄糖检测中。本课题建立了反应型离子液体材料制备体系，成功实现了高可见光光催化活性金属氧化物光催化材料的设计与可控制备。研究了反应型离子液体制备体系中离子液体的作用以及材料的生长机理。通过对材料结构和光催化活性的分析研究，阐述了催化材料本身结构与催化活性之间的构效关系。