气液放电等离子体降解水污染物的工作气体选择及机理研究

In recent years, it has been the research hotspots of treating water pollutants by using gas-liquid discharge plasma technology. However, both of the selection for working gas and degradation mechanism for water pollutants are not clear. The applicants found in previous studies that different working gas made significant differences on the discharge products and pollutants degradation pathway. Also organic matters with different structure were selective for working gas. This research intends to treat simulative dye wastewater by using needle-plate gas-liquid discharge plasma technology, with different ratios of working gas. The discharging products in gas and liquid phase are going to be studied, as well as the degradation pathways and bio-toxicity changing of different organic matters. Thus, the working gas type can be grasped, and the affection and mechanisms of working gas interaction on active species can be obtained. So is the influence regularity of solution conditions, such as pH and salt, on discharging production. The matching principle between working gases and substrates with different structure will be studied. The affection of gas type on bio-toxicity in wastewater degradation should be explicit and the key factor and mechanism generating toxicity would be distinguished. The research aims at providing theory and experimental basis for the optimal gas compound mode in printing and dyeing wastewater treatment.

近年来，利用气液两相放电等离子体技术处理水中污染物已成为研究热点，然而放电采用的工作气体的选择以及其对水中污染物降解机理的影响尚不明确。申请者在前期研究中发现，不同工作气体的选择会引起放电产物和污染物降解途径的巨大差异，不同结构类型的有机物对工作气体类型具有一定的选择性。本课题拟采用针板式气液两相放电等离子体技术处理模拟染料废水，通过使用不同的工作气体及配比，研究气液相中放电产物的差异以及不同有机物降解途径和生物毒性的变化。继而掌握工作气体类型及其相互作用对气液相主要活性物种种类及浓度水平的影响规律及作用机理；解析不同结构的目标物与气源间的匹配原理；掌握酸碱度及盐类含量等溶液条件对不同工作气体的放电产物的影响规律；明确气体类型对废水降解过程中的生物毒性的影响，识别产生毒性的关键因素及机理。为选择适于印染废水处理的最佳工作气体组合方式提供理论和实验依据。

1近年来，利用气液两相放电等离子体技术处理水中污染物已成为研究热点，然而放电采用的工作气体的选择以及其对水中污染物降解机理的影响尚不明确。本课题采用针板式气液两相放电等离子体技术处理模拟染料废水，通过使用不同的工作气体及配比，研究气液相中放电产物的差异以及有机物降解途径和生物毒性的变化。.研究表明：放电的电流和电压波形曲线表明放电模式存在从辉光放电向丝状放电的转换，并在气−液交界面处形成稳定的锥形放电结构；在等离子体−液体界面处，空气和水蒸汽扩散引发各种物理−化学过程，从而导致一次反应所产生粒子的发射光谱和等离子体转动温度的显著变化。.不同的工作气体条件下，工作气体比例的改变不仅会显著影响初始放电阶段的伏安特性、等离子体发射光谱强度和等离子体转动温度，而且会对放电的瞬态特性，如放电的伏安特性、等离子体穿透深度、液体电导率和pH值以及H2O2、 和 粒子浓度等产生影响。溶液初始电导率对放电电压和电流、等离子体进入液体的穿透深度、等离子体转动和振动温度以及电子数密度均有影响；pH值能够影响液相中各类活性物质的产生及存在状态。.不同的等离子体工作气体化学组分对气-液两相放电等离子体降解染料的效率有显著影响，采用氧气的脱色效果最好。pH值等溶液条件对等离子体降解染料溶液有显著影响。当污染物的官能团不同时，不同的氧化性物质对攻击的官能团具有一定的选择性，导致不同结构的染料在不同的pH条件下的降解差异。不同影响因子对等离子体系统降解溴氨酸的影响程度差异较大，氧气放电对于溶液初始pH值更为敏感。.不同活性粒子对染料降解的贡献率不同。羟基自由基与溴氨酸分子的二级反应速率常数最高，臭氧分子次之，紫外光和过氧化氢几乎不能造成溴氨酸的降解。在氧气放电过程中，由于臭氧分子的参与，溴氨酸降解途径与氩气放电时存在差异。等离子体作用过程中产生了毒性较强的氧化中间产物，氮氧混合气体作为工作气体时引起的生物毒性较强。