纳米粒子表面接枝聚合物结构设计与复合物性能优化

For clarifying the regulating factors on dispersiton and stabilization of nanoparticles in the polymer nanocomposite, we mean to use multiscale simulation method, to first develop an appropriate coarse-grained reactive model by accurately representing the chemical details of the underlying polymer systems. Then this reactive model will be applied to study the factors that affect the stability of nanoparticles in the polymer matrix. For example, the number distribution of polymer chains grafted on the nanoparticles by "grafting to" method, the influence of polydispersity of ligand chains on stability of nanoparticles, and the preparation route of nanoparticles grafted by bimodal polymer brushes as well as the mechanism of its dispersion in polymer matrix, etc. This project will provide reliable theoretical guideline for the experimentalists to design the new functional polymer nanocomposite material.

为明晰聚合物纳米复合材料中纳米粒子在聚合物基底中分散性和稳定性的调控问题，我们拟利用多尺度计算机模拟方法，首先发展更为客观和真实的、可以反映活性聚合反应化学细节的粗粒化反应模型。利用此模型针对影响纳米粒子稳定性的各个层次上的问题展开研究，如grafting to方法中纳米粒子表面配体链数目的分布情况，配体链的多分散性对改性纳米粒子稳定性的影响，以及双峰聚合物刷接枝的纳米粒子的制备路线和分散性机理等问题。本项目的研究可为实验上设计新型功能性聚合物纳米复合材料提供可靠的理论指导。

该项目的研究主要关注聚合物纳米复合材料中纳米粒子在聚合物基底中的分散性和稳定性问题，以及如何从不同层次上、从纳米粒子的制备阶段实现调控。在项目执行期间，我们成功开发了更为合理和真实的粗粒化聚合反应模型；利用该模型研究影响纳米粒子稳定性的深层次问题，系统研究了在grafting-to和grafting-from反应中纳米粒子表面接枝配体链过程中的选择性和空间位阻的影响；我们提出了一个全新的二项式分布函数，可以客观地描述纳米粒子的配体链数量分布；采用上述模型还研究了平板上发生的grafting-from反应，发现了链增长的PDI对引发密度和引发位点非均一性的定量依赖关系；进一步研究了表面与自由引发剂共存下的聚合物链生长的主控因素，以及在A/B二组分溶液中共聚反应诱导的高分子聚集过程，展示了聚合反应对聚合物扩散动力学行为的影响。此外，我们与实验工作者紧密合作解决实际问题。基于已开发的粗粒化聚合反应模型，与多个实验课题组展开合作，研究了不同类型的高分子聚合反应体系，从微观角度阐释了实验工作者所关心的科学问题。. 本项目的研究可为实验上设计新型功能性聚合物纳米复合材料提供可靠的理论指导。.