纳米级羟基稀土化合物与生物炭滤联用还原降解水中高氯酸盐

高氯酸盐主要用作火箭燃料和烟火中的氧化剂，大量应用于军事和航天领域；其痕量浓度便可导致甲状腺荷尔蒙生成量减少，扰乱新陈代谢功能，可诱发甲状腺癌。自来水厂的常规处理难以有效去除，而其在水体中的污染亟待控制。本研究拟采用典型稀土族元素与铁、钛、铝等制备颗粒状、层状两类不同形态的纳米级羟基混合金属化合物，利用颗粒状金属化合物正点活性中心的电性吸附和层状吸附剂的独特结构"阴离子记忆效应"，探索其结构特性对吸附高氯酸盐性能的影响；研究不同催化方法及条件对多价态金属化合物催化还原高氯酸根离子的影响；探究稀土材料吸附高氯酸盐污染物的特殊作用机制；研究高氯酸盐去除过程中代谢产物的迁移转化规律及其还原降解机理。将筛选的高氯酸盐降解菌株固定化在稀土掺杂混合金属盐改性活性炭上，其吸附的高氯酸盐可作为降解菌株的营养基质，从而还原高氯酸根为无害氯离子，降低活性炭吸附负荷，延长其使用周期，提高处理效果，降低净化成本。

高氯酸盐主要用作火箭燃料和烟火中的氧化剂，大量应用于军事和航天领域，已被列入我国"2008年第一批高污染、高环境风险产品"，痕量即可干扰人体甲状腺正常功能。目前我国饮用水源已经存在大范围潜在的高氯酸盐污染风险，需要积极开展与之相关的研究工作。高氯酸盐由于具有高溶解性、难挥发性和动力学稳定性，因而难以通过自来水厂的常规处理去除。离子交换法和生物还原法是目前最有效的饮用水高氯酸盐处理技术。然而离子交换法存在树脂再生和再生液的后续处理问题，而生物还原法存在氧气和共存污染物竞争抑制以及出水中微生物污染问题。本项目将吸附和生物还原结合，进行了纳米层状氢氧化镁铝铈的吸附工艺、改性活性炭的吸附工艺、固定床厌氧生物活性炭工艺以及磁性树脂负载生物膜工艺去除水体中高氯酸盐的研究。主要研究结果如下：.将Ce元素引入纳米层状氢氧化镁铝（MgAl-LDH）结构中，制备系列[Mg2+]/[Al3+]/[Ce3+]摩尔比为3:0.8:0.2、3:0.6:0.4、3:0.2:0.8的MgAlCe-xLDH（x为[Ce3+]占[Mg2+]+[Al3+]+[Ce3+]的摩尔百分比，依次为5%、10%和20%），经不同温度焙烧后形成焙烧态纳米层状氢氧化镁铝铈（MgAlCe-xCLDH）。相对于MgAl-LDH来说，Ce 的引入提高了材料的热稳定性及层板金属氧化物的结晶温度，延缓了MgAl2O4尖晶石相的形成；但随Ce含量的不断增加，热稳定性逐渐变差。随Ce含量的增加，失重率逐渐降低，说明Ce的引入令层间距减小，插层阴离子含量降低，导致吸附的ClO4-含量降低。.炭基纳米羟基铁是在颗粒活性炭上负载了纳米粒径的羟基铁物质，对水中高氯酸盐具有较好的吸附性。系统的对比分析了材料的制备方法以及负载铁盐的类型和含量对材料吸附性能的影响。结果表明：采用双氧水浸润法，选择FeCl3负载制备的炭基纳米羟基铁具有较好的吸附性能，并且材料表面纳米铁的均匀度对吸附性能影响较大。.驯化得到的厌氧高氯酸盐降解菌(PRB)能够快速有效地还原去除水中的高氯酸盐。最适温度和pH范围分别是298-308K和6.68-7.45。共存电子受体SO42-和NO3-都会不同程度的抑制高氯酸盐的降解，且NO3-对ClO4-的影响高于SO42-。将PRB在活性炭上成功挂膜后，发现硝酸盐和电子供体浓度对生物活性炭柱中高氯酸盐还原及微生物组成有重要影响。