铁电多晶薄膜中晶界对极化漩涡畴的诱导萌生与钉扎

Vortex domain is a novel polarization domain structure found in the ferroelectric films, and recently has broad applications in micro/nano devices, since it is significant for the performance and stability of these devices. However, reported studies on vortex domain were mostly carried out for single crystalline materials rather than the polycrystalline ones, which are widely in industry. Though the grain boundary (GB) has a significant influence on the nucleation and evolution of the vortex domain, it is rarely investigated. Therefore, current project will study the nucleation and evolution of the vortex domains in the polycrystalline ferroelectric films under the mechanical and electric loadings by the experimental observations and anisotropic molecular dynamics. Especially, this project will focus following issues, the topological relationship between the GB and the vortex nucleus, the mechanism of the GB induced vortex nucleation and pinning, the dependence of the vortex nucleation and evolution on the GB, the criterion for GB induced vortex nucleation. Current research could provide theoretical and technological supports for controlling polarization domains and designing the ferroelectric devices, promote the integrated ferroelectric materials, and also enrich the content of ferroelectric solid mechanics and domain structure dynamics.

极化漩涡畴是近年来在铁电体中发现的一种新型极化畴构型，对器件服役性能和稳定性至关重要，在微纳器件中具有广阔的应用前景。然而，至今学界开展的相关工作多是针对单晶材料，在工程上应用广泛的铁电多晶薄膜中，晶界对漩涡畴的萌生演化会产生显著影响，但目前相关的研究正处于起步阶段。本项目拟以实验观测为基础，以基于各向异性的分子模拟为主要手段，对铁电多晶薄膜在力、电载荷作用下极化漩涡畴的萌生与演化过程进行深入的观测与模拟，分析晶界与极化漩涡畴核的拓扑演化关系，探讨晶界对漩涡畴的诱导成核机理，讨论漩涡畴萌生演化的晶界相关性条件，建立漩涡畴的晶界诱导萌生准则，揭示晶界对漩涡畴钉扎的物理机制。这将为微纳米尺度极化畴调控及铁电体器件设计提供理论基础和技术支持，促进集成铁电材料的发展，同时丰富铁电固体力学和畴结构动力学的学科内涵。

极化漩涡类畴结构是近年来在铁电体中发现的一种新型极化畴构型，对器件服役性能和稳定性至关重要。然而，至今学界针对在工程上应用广泛的铁电多晶薄膜中，晶界与极化旋涡类畴结构的认识尚处于起步阶段。本项目以钙钛矿类铁电多晶薄膜中漩涡类畴结构为研究对象，以晶界对极化漩涡类结构的诱导萌生和演化影响为核心问题，取得了如下成果：.1）获得了多晶体系中晶界诱导的极化旋涡与反旋涡畴构型及其性质：(a)开发了结合各向异性core-shell模型的分子动力学方法，得到了钙钛矿类多晶铁电体中横跨不同晶界的极化涡旋畴。(b)研究了纳米铁电薄膜中的不同构型极化旋涡畴结构，解析了其准确的分布，得到了多晶铁电材料中不存在奇异极化值的反漩涡特性。(c)研究了反漩涡的极化矢量分布特性，建立了矢量极化值、反漩涡的半径和流线曲率之间的关系。.2）分析了力电载荷作用下极化旋涡畴相关构型与晶界相互作用关系：(a) 推导了晶格极化矢量间的相互作用，得到了同向漩涡对、反向漩涡对、正反漩涡对、以及反反漩涡对等不同组合之间的相互作用关系。(b)计算了压缩位移载荷作用下极化旋涡畴演化过程，发现了包括单旋涡，双椭圆旋涡，旋涡-反旋涡-旋涡组等拓扑结构。(c)模拟了正弦电场作用下多晶薄膜的极化畴演化过程，发现了极化反旋涡“萌生于晶界、湮灭于晶界”的性质，探讨了其构型演变与晶界作用的内部机制。.3）发现了晶界等缺陷引起的新极化旋涡畴构型及其电场关联：(a) 发现了一个多级旋涡畴结构，并探究其晶界、极化旋涡畴与反旋涡畴之间组合关系。(b) 给出了基于晶界相关的四种新型多级极化旋涡畴构型的预测。(c)进一步利用第一性原理方法进行了延伸研究，计算了掺杂、空位缺陷等对新型二维铁电材料的电学性能调控分析。.上述研究，将有助于提高铁电多晶薄膜中非均匀结构和物理场的认识和控制水平，探索晶界(结构性缺陷)和极化畴(场结构)之间相互影响和调控可能，将会极大的拓展了铁电极化拓扑结构的研究范围。