镥硅复合氧化物闪烁陶瓷的制备科学基础和光学性能调控

以高密度、高光输出、快衰减多晶探测材料为背景，研究多晶镥硅二元氧化物发光粉体和透明闪烁陶瓷的制备科学基础，通过组分设计和显微结构调控实现其相关光学性能的调控和优化。研究Lu2O3－SiO2二元系统中具有不同化学计量比的复合氧化物的合成机制，实现不同产物相组成和晶粒尺寸的有效控制，降低镥硅复合氧化物发光粉体的合成温度。采用无压烧结或真空烧结方法实现多晶硅镥复合氧化物陶瓷的高度致密化和透明化，通过对多晶硅镥复合氧化物陶瓷中显微结构和相关缺陷进行表征，阐明在各向异性结晶构型下制备条件、结构缺陷与其光学透明性之间的关联。在此基础上优化不同发光稀土离子在多晶硅镥复合氧化物粉体及陶瓷中的分布状态与光谱特性，研制出一类高性能稀土离子掺杂多晶硅镥复合氧化物闪烁陶瓷作为高光输出、快衰减陶瓷闪烁体的候选材料，为其应用于高分辨、快响应闪烁探测技术提供科学基础。

本项目系统研究了Ce:LSO闪烁粉体和闪烁陶瓷的制备科学基础，通过溶胶-凝胶方法成功制备了单相Ce：LSO亚微米粉体，并在此基础上利用无压烧结结合高温等静压后处理得到了半透明的LSO:Ce闪烁陶瓷，在优化Ce:LSO闪烁陶瓷显微结构和光学性能的基础上发展了一种高光产额、快发光衰减的Ce:LSO闪烁陶瓷制备方法。. 在LSO粉体的制备方面，采用水热法合成了粒度分布均匀的LSO:Ce前驱体，经过1250℃/2h煅烧后合成了单颗粒尺寸约为300nm单相LSO:Ce粉体，较以往固相合成反应降低了约200℃。采用溶胶-凝胶法制备的LSO:Ce前驱体在1000 ℃空气下煅烧后得到了晶粒尺寸为70 nm的单相LSO纳米晶粉体。经过高能行星球磨处理后粉体的平均粒径为200 nm，比表面积达13.74 m2/g。 采用球磨后的LSO:Ce粉体压制的素坯（无任何烧结助剂），在流动氢气下无压烧结后获得了半透明的LSO:Ce陶瓷，而将以上素坯经过空气气氛烧结并结合HIP处理后，所得到的LSO:Ce陶瓷在420 nm处的光学直线透过率可达1.4%（样品厚度为1 mm），这是由于LSO晶体结构高达0.028的双折射引起的，这一透过率数据符合Rayleigh–Gans–Debye模型计算得到的结果；采用积分球测试得到Ce:LSO 闪烁陶瓷的总光学透过率可达58%。在Cs137激发下，其绝对光产额可达21000ph/MeV，达到了BGO单晶的2.6倍，达到了LSO闪烁单晶光产额的80%。Ce:LSO闪烁陶瓷紫外激发下的发光衰减时间仅为21ns略短于同组份闪烁单晶。依托同步辐射大科学装置X射线精细吸收谱线站和真空紫外光谱线站，系统表征了多晶LSO:Ce的光谱特性和掺杂Ce离子价态信息，阐明了LSO:Ce粉体的晶体结构、陶瓷中Ce离子价态、氧空位缺陷状况、Y3+离子掺杂量对多晶LSO:Ce的发光特性的影响。为多晶LSO:Ce闪烁陶瓷的组分及微结构设计、性能优化提供了科学依据。. 项目执行期间，共发表SCI学术论文9篇(含2篇印刷中)和研究生学位论文4篇(1篇博士学位论文和3篇硕士学位论文)，已授权中国发明专利3项，申请中国发明专利1项。在国际学术会议上发表了5次口头报告(含2次大会邀请报告)，培养博士研究生1名和硕士研究生5名。