多孔核-壳高分子胶体醇催化氧化微反应器

本研究致力于特定结构的多孔核-壳高分子胶体微反应器的设计，即，它含有亲水性外壳和多孔的、含有螯合基团的疏水性内核，可以用作醇催化氧化的微反应器。多孔核-壳胶体微反应器有三个特点：(1)内核支载催化剂，核-壳结构有利于降低催化剂流失，内核的多孔结构有利于提高催化剂接触频率，提高催化剂活性；(2)在有机/水两相催化条件下，亲水性壳使多孔核-壳胶体支载催化剂分散在水相中，简化氧化产物分离，提高催化剂循环使用性能；(3)多孔核-壳胶体可以包囊/富集有机反应物，增加反应物浓度，提高反应速度。负载有贵金属纳米催化剂并且包囊有反应物的多孔核-壳胶体就成为催化反应的微反应器。研究多孔核-壳胶体的合成；研究Pd、Pt、Au纳米催化剂在多孔核-壳胶体上的固载及催化性能；研究多孔核-壳胶体的结构对催化剂活性和催化剂流失的影响。通过本研究，建立一种合成多孔核-壳胶体的方法，拓展多孔核-壳胶体的新应用-微反应器。

在乳液体系中，利用模板聚合的方法，合成了不同结构的中空微球、多孔微球、Yolk-shell微球、凝胶等多种多孔高分子。研究了多种条件对多孔高分子的形态和结构的影响。提出了了利用带有表面活性基团的单体，通过一步乳液聚合法合成多孔微球。提出了利用模板聚合法，合成Yolk-shell微球的简便新方法。.通过单体的选择和聚合后修饰等办法，利用中空微球、多孔微球、Yolk-shell微球、凝胶等多孔高分子中的配位基团与过渡金属（Au和Pd）离子之间的配位作用，将过渡金属离子固载于多孔高分子上，通过适当的还原方法，得到多孔高分子负载的过渡金属纳米粒子。研究了影响过渡金属纳米粒子形态、尺寸的因素。.以中空微球、多孔微球、Yolk-shell微球、凝胶等多孔高分子负载的Au和Pd纳米粒子为催化剂，研究了其在醇的催化氧化、氯苯酚脱氯反应、C=C氢化反应等方面的应用，探讨了多孔高分子载体的性质，如温敏性、pH敏感性、载体和反应物之间的相互作用以及载体的孔结构和催化活性之间的关系。.依托上述研究，培养了6名硕士毕业生，其中3人获得南开大学优秀研究人学位论文等奖励，4人到剑桥大学等国外高校攻读博士学位。上述研究成果获得2项中国专利授权，发表和接收了23篇研究论文，在WILEY出版一章专著。