稀土-铬-硫化合物的Jahn-Teller效应与磁电耦合研究

多铁性材料是通过磁电耦合实现铁电性与磁性相互调控的重要功能材料，在自旋电子学、磁电传感器和其他领域有着广阔的潜在应用，是当前凝聚态物理和材料科学的研究热点之一。多种类型的多铁性体系被相继发现，但它们基本都是过渡金属氧化物，特别是具有钙钛矿及相关结构的复杂氧化物。本项目选择R2CrS4及相关化合物为研究对象，其空间群为Pca21，满足产生铁电的对称性条件，Cr3+离子与铜氧化物中Cu2+离子和锰氧化物中Mn3+离子一样，可产生Jahn-Teller局域畸变效应，但目前对该体系磁电性质、磁交换作用机制都缺乏研究。项目希望通过改变R2CrS4中稀土和过渡金属元素的化学成分，扩展化合物形成范围，系统研究其微观结构和基本磁电性质随成分、温度、磁场、电场等的演变，重点探索体系中Jahn-Teller效应、磁交换作用机制以及存在强磁电耦合的可能性，拓展对过渡金属化合物的结构与物性之间关系的认识。

利用传统的固相反应方法，成功合成了单相Y2CrS4的多晶样品，研究了它们的原子占位和Cr八面体中Cr-S键的键长和键角，给出CrS6八面体局域结构畸变的证据。在Y2CrS4反铁磁性半导体材料中，观察到负庞磁阻效应和庞磁容效应。利用第一性原理计算验证了Y2CrS4化合物属于典型的强关联体系，基态为反铁磁，存在明显的Jahn-Teller畸变，但CrS6八面体的JT畸变在长程序上可能相互抵消，导致化合物中不可能出现强的磁电耦合。因此，合成了两类新型的Cr基硫化物：ACrS2型化合物AgAlxCr1-xS2和CuAlxCr1-xS2与ACr2S4型化合物CoCr2S4。在掺杂AgAlxCr1-xS2和CuAlxCr1-xS2反铁磁材料中，观察到掺杂增强磁电耦合效应，并在AgAlxCr1-xS2系列观察到掺杂诱发的庞磁容效应。项目还拓展研究了另两类化合物的磁弹多铁行为和量子点中磁电耦合和操控。在NaZn13型稀土铁金属间化合物La(Fe,Si/Al)13的碳化物和氢化物中发现磁弹性耦合是驱动铁磁反铁磁相变的主要驱动力；在ABO3型氧化物PbCrO3中，理论上解释高压下晶格与磁性相互关联与耦合，说明体系可能存在铁磁-铁电-铁弹多重转变的可能；理论上扩展研究了自旋量子点对电信号传输的影响，为在量子体系中铁磁与电输运提供理论上的支持。在周期耦合量子点体系中，理论上建立了流经量子点体系的电流、自旋流以及电流变化率与周期场、偏压等外界控制量之间的关系，揭示了量子纠缠电测量的可能性。为保障了项目的磁电耦合测试，在原有购置设备的基础上，自主集成搭建一台磁电耦合测量装置。