新型鲁米诺两亲分子的超分子组装及其电化学生物传感器的性能研究

新型鲁米诺两亲分子在二维界面上的超分子组装及其电化学发光性能的研究是一个重要的课题，对其系统化的研究，将从深度上为人们认识和诠释其界面组装行为及电化学性质提供理论依据，从广度上将水溶性鲁米诺分子的电化学发光体系拓宽到新型鲁米诺两亲分子体系，具有重要的科学意义。本申请拟设计、合成具有不同分子骨架结构特征的新型鲁米诺两亲分子，研究其在气/液界面上超分子组装过程的基本特征，探索各种因素在其超分子组装过程中的贡献和影响，并构建其功能组装膜，揭示组装单元的结构与性质、组装膜的结构及功能等的构效关系。同时重点关注利用鲁米诺两亲分子特殊的电化学发光特性，系统化研究其组装膜对胆碱、葡萄糖等生物活性分子检测的基本规律和机制，寻找组装膜的最佳分子结构和最优化的组装条件，构建基于新型鲁米诺两亲分子的超分子组装膜的电化学生物传感器。

电化学发光分析技术，是利用电解技术在电极表面产生某些氧化还原物质而导致化学发光，具有方法容易控制、灵敏度高、选择性强、线性范围宽等优点。鲁米诺是电化学发光传感器与有序组装体系中的重要化合物，在生物学体系以及功能材料领域都有应用。课题组按照任务书进行了大量的实验研究和较为深入的理论分析，积累了详实丰富的实验数据，在新型鲁米诺两亲分子的设计合成、界面有序组装与微纳米结构、发光性能等的研究中取得了一些重要结果。我们研究发现，修饰芳香共轭基团、不同长度烷基、胆固醇等特殊结构的取代基团的鲁米诺两亲分子，在气/液界面上的超分子组装可以表现出不同的界面相行为。不同化合物的分子结构在取代基团上有明显的差别，并对界面组装的特征光谱、微观的组装形貌、电化学发光表现出较大的调控作用。其性质差异主要归因于取代基团推拉电子能力的强弱、分子间作用力的协同作用以及与鲁米诺衍生物在界面的亲水/疏水性的差异。研究结果说明，鲁米诺两亲分子在气/液二维界面上的超分子组装明显区别于典型的水溶性鲁米诺分子。进而，我们测试了设计合成的具有苯环、萘环等芳香结构、烷基链等取代基团的鲁米诺衍生物的电化学性能，重点考察取代基团、外加电压等因素对目标分子的性能影响，得到了一些有趣的实验结果。具有不同分子骨架特征的新型鲁米诺两亲分子的合成以及对上述两亲分子的界面相行为和超分子组装、电化学发光过程的基本特征和机制的研究在深入进行中。研究工作在纳米材料、临床、食品、环境检测等方面具有重要的科学意义和应用价值。目前本课题的相关研究工作共发表研究论文五十余篇，其中SCI论文12篇，申请专利1项，出版学术专著1部。同时，课题负责人焦体峰副教授近3年参加十余次国际国内学术会议，与同行密切交流学习。在本课题的资助下，累计有8名硕士研究生开展本课题的相关研究工作。课题组完成基金计划中新型鲁米诺两亲分子的设计合成、有序组装与电化学发光性能的研究内容，达到预期目标。